بهینه‌سازی خواص مکانیکی و دی‌الکتریک بوسیله کنترل تراکم‌پذیری و ریزساختار در سرامیک‌های نیترید سیلیسیم تهیه شده به روش پرس داغ

محورهای موضوعی : روش ها و فرآیندهای نوین در تولید

سیدسلمان سیدافقهی ¹ , امیرحسین کوچکی فروشانی ² , پوریا دهقانی ³ , فرهود حیدری ⁴

1 - دانشیار، دانشکده و پژوهشکده فنی و مهندسی، دانشگاه جامع امام حسین (ع)، تهران، ایران.
2 - دانشجوی دکتری، رشته مهندسی مواد - سرامیک، پژوهشکده سرامیک، پژوهشگاه مواد و انرژی، کرج، البرز، ایران
3 - پژوهشگر، دانشکده فنی و مهندسی، دانشگاه جامع امام حسین (ع)، تهران، ایران.
4 - دانشجوی دکتری رشته مهندسی مواد و پژوهشگر مرکز مواد پیشرفته و نانوفناوری، دانشگاه جامع امام حسین (ع)، تهران، ایران

تاریخ دریافت : 1401/06/18 تاریخ پذیرش : 1401/11/29 تاریخ انتشار : 1402/09/01

کلید واژه: خواص مکانیکی, دی الکتریک, پرس داغ, تف‌جوشی, نیتریدسیلیسیم,

چکیده مقاله :

سرامیک‌‌های نیترید سیلیسیم موادی با خواص مکانیکی، دی‌الکتریک و حرارتی عالی هستند که با دارا بودن چنین ویژگی‌هایی یکی از کاندیدهای اصلی جهت کاربرد در شرایط محیطی دما بالا است. در این پژوهش اثر دمای تف‌جوشی بر کنترل ریزساختار و تراکم پذیری و بهینه‌سازی خواص مکانیکی و دی‌الکتریک سرامیک‌های نیترید سیلیسیم تهیه شده به روش پرس داغ در دماهای مختلف 1500، 1600، 1700 و 1800 درجه سانتیگراد بررسی شده است. از دستگاه میکروسکوپ الکترونی روبشی و پراش اشعه ایکس به ترتیب جهت بررسی ریزساختار و آنالیز فازهای تشکیل شده استفاده شده است. طبق الگوی پراش حاصل از پرتو ایکس و رابطه گازارا-مسیر، در نمونه‌های سینتر شده در دمای 1600 و1700 درجه سانتیگراد همه فاز آلفا به بتا تبدیل شده و در نمونه سینتر شده در دمای 1500 درجه سانتیگراد میزان تبدیل 95.45% بوده است. نتایج حاکی از آن است که افزایش دمای تف‌جوشی از1500 به 1800 درجه سانتیگراد منجر به درشت‌تر شدن دانه‌های میله‌ای شکل و دستیابی به ریزساختار دوگانه شده و قطر متوسط دانه‌ها از 0.7 میکرومتر به 1.34 میکرومتر افزایش یافته است. نمونه سینتر شده در دمای 1500درجه سانتیگراد با دارا بودن کمترین مقدار قطر متوسط ( 0.7 میکرومتر) در بین سایر نمونه‌ها، بیشترین مقدار استحکام خمشی 9.5 ± 550 مگاپاسکال را به خود اختصاص داده است. با افزایش اندازه متوسط دانه‌ها و کاهش نسبت فازی α/β در اثر افزایش دمای تف‌جوشی، میانگین ثابت دی‌الکتریک و تانژانت اتلاف نمونه‌ها به ترتیب از 4.5 به 9.2 و از 0.099 به 0.22 افزایش یافته است.

چکیده انگلیسی:

Silicon nitride ceramics are materials with excellent mechanical, dielectric and thermal properties which with such properties is one of the main candidates for use in high temperature environments. In this study, the effect of sintering temperature on microstructure control and densification and optimization of mechanical and dielectric properties of silicon nitride ceramics prepared by hot pressing at different temperatures of 1500 °C, 1600 °C, 1700 °C and 1800 °C has been investigated. Scanning electron microscopy and X-ray diffraction have been used to study the microstructure and analysis of the formed phases, respectively. According to the X-ray diffraction pattern and the Gazara-Mesier relationship, in the sintered samples at 1600 °C and 1700 °C, all alpha phases were converted to beta, and in the sintered samples at 1500 °C, the conversion rate was 95.45%. Is. The results show that increasing the sintering temperature from 1500˚C to 1800˚C leads to larger rod-shaped grains and achieves dual microstructure and the average grain diameter has increased from 0.7 µm to 1.34 µm. sintered specimen at 1500 °C, with the lowest average diameter (0.7 µm) among other specimens, has the highest flexural strength of 550 ± 9.5 Mpa. Is By increasing the average grain size and decreasing the α/β phase ratio due to the increase in fusion temperature, the mean dielectric constant and tangent of the sample loss increased from 4.5 to 9.2 and from 0.099 to 0.22, respectively

منابع و مأخذ:

[1]H. Kaya, "The application of ceramic-matrix composites to the automotive ceramic gas turbine", Compos. Sci. Technol, vol. 59, no. 6, pp. 861–872, May 1999, doi: 10.1016/S0266-3538(99)00016-0.

[2]Z. Krstic & V. D. Krstic, "Silicon nitride: the engineering material of the future", J. Mater. Sci, vol. 47, no. 2, pp. 535–552, Jan. 2012, doi: 10.1007/s10853-011-5942-5.

[3]M. H. Bocanegra-Bernal & B. Matovic, "Mechanical properties of silicon nitride-based ceramics and its use in structural applications at high temperatures," Mater. Sci. Eng. A, vol. 527, no. 6, pp. 1314–1338, Mar. 2010, doi: 10.1016/j.msea.2009.09.064.


[4] M. Pettersson, Z. Pakdaman, H. Engqvist, Y. Liu, Z. Shen & E. Östhols, "Spark plasma sintered β-phase silicon nitride with Sr and Ca as a sintering aid for load bearing medical applications", J. Eur. Ceram. Soc, vol. 32, no. 11, pp. 2705–2709, Aug. 2012, doi: 10.1016/j.jeurceramsoc.2011.12.027.

[5] X. J. Liu, Z. Y. Huang, Q. M. Ge, X. W. Sun & L. P. Huang, "Microstructure and mechanical properties of silicon nitride ceramics prepared by pressureless sintering with MgO-Al2O3 -SiO2 as sintering additive", J. Eur. Ceram. Soc, vol. 25, no. 14, pp. 3353–3359, 2005, doi:10.1016/j.jeurceramsoc.2004.08.025.

[6]S. Guo, N. Hirosaki, Y. Yamamoto, T. Nishimura & M. Mitomo, "Dependence of fracture stress on applied stress rate in a Yb2O3-SiO2-doped hot-pressed silicon nitride ceramic", J. Mater. Res, vol. 16, no. 11, pp. 3254–3261, 2001, doi: 10.1557/JMR.2001.0448.

[7] P. F. Becher & et al, "Microstructural Design of Silicon Nitride with Improved Fracture Toughness: I, Effects of Grain Shape and Size", J. Am. Ceram. Soc, vol. 81, no. 11, pp. 2821–2830, Jan. 2005, doi: 10.1111/j.1151-2916.1998.tb02702.x.

[8] V. Sharma, S. Nemat-Nasser & K. S. Vecchio, "Effect of grain-boundary phase on dynamic compression fatigue in hot-pressed silicon nitride", J. Am. Ceram. Soc, vol. 81, no. 1, pp. 129–139, 1998, doi: 10.1111/j.1151-2916.1998.tb02304.x.

[9] I. Bar-On, F. I. Baratta & K. Cho, "Crack stability and its effect on fracture toughness of hot-pressed silicon nitride beam specimens", Journal of the American Ceramic Society, vol. 79, no. 9. pp. 2300–2308, 1996. doi: 10.1111/j.1151-2916.1996.tb08976.x.

[10] ح. صدلاله و ا. نورمحمدی، "اثر فرآیند پرس گرم بر ریزساختار و خواص مغناطیسی آلیاژ نانو بلورین فاینمت"، مواد و فناوری‌های پیشرفته، دوره 4، شماره 1، صفحه 54-47، 1394.

[11] ص. منافی و م. خواجه لو، " تولید و ارزیابی خواص نانوکامپوزیت زمینه سرامیکی B4C/BN توسط فرآیند پرس گرم"، نانو مواد، دوره 10، شماره 33، صفحه 58-53، 1396.

[12] H. Liang & et al, "YB2C2: A new additive for fabricating Si3N4 ceramics with superior mechanical properties and medium thermal conductivity", Ceram. Int, vol. 46, no. 4, pp. 5239–5243, Mar. 2020, doi: 10.1016/j.ceramint.2019.10.272.



[13] Y. Han & et al, "Optimum sintering temperature of high quality silicon nitride ceramics under oscillatory pressure", Ceram. Int, vol. 44, no. 6, pp. 6949–6952, Apr. 2018, doi: 10.1016/j.ceramint.2018.01.126.

[14] J. Yang, J. Yang, S. Shan, J. Gao & T. Ohji, "Effect of Sintering Additives on Microstructure and Mechanical Properties of Porous Silicon Nitride Ceramics", J. Am. Ceram. Soc, vol. 89, no. 12, pp. 3843–3845, Dec. 2006, doi: 10.1111/j.1551-2916.2006.01294.x.

[15] W. Liu, W. Tong, X. Lu & S. Wu, "Effects of different types of rare earth oxide additives on the properties of silicon nitride ceramic substrates", Ceram. Int, vol. 45, no. 9, pp. 12436–12442, Jun. 2019, doi: 10.1016/j.ceramint.2019.03.176.

[16] K. Jeong, J. Tatami, M. Iijima & T. Nishimura, "Spark plasma sintering of silicon nitride using nanocomposite particles", Adv. Powder Technol, vol. 28, no. 1, pp. 37–42, Jan. 2017, doi: 10.1016/j.apt.2016.06.027.

[17] S. C. Luo, W. M. Guo, K. Plucknett & H. T. Lin, "Improved toughness of spark-plasma-sintered Si3N4 ceramics by adding HfB2", Ceram. Int, vol. 47, no. 6, pp. 8717–8721, Mar. 2021, doi: 10.1016/j.ceramint.2020.11.201.

[18] W. Liu, W. Tong, R. He, H. Wu & S. Wu, "Effect of the Y2O3 additive concentration on the properties of a silicon nitride ceramic substrate", Ceram. Int, vol. 42, no. 16, pp. 18641–18647, Dec. 2016, doi: 10.1016/j.ceramint.2016.09.001.

[19] Q. G. Jiang & et al, "Influence of powder characteristics on hot-pressed Si3N4 ceramics", Sci. Sinter, vol. 49, no. 1, pp. 81–89, 2017, doi: 10.2298/SOS1701081J.

[20] H. Seiner & et al, "Elastic properties of silicon nitride ceramics reinforced with graphene nanofillers", Mater. Des, vol. 87, pp. 675–680, 2015, doi: 10.1016/j.matdes.2015.08.044.

[21] J. Wippler, S. Fünfschilling, F. Fritzen, T. Böhlke & M. J. Hoffmann, "Homogenization of the thermoelastic properties of silicon nitride", Acta Mater, vol. 59, no. 15, pp. 6029–6038, 2011, doi: 10.1016/j.actamat.2011.06.011.

[22] P. Šajgalik, J. Dusza & M. J. Hoffmann, "Relationship between Microstructure, Toughening Mechanisms, and Fracture Toughness of Reinforced Silicon Nitride Ceramics", J. Am. Ceram. Soc, vol. 78, no. 10, pp. 2619–2624, Oct. 1995, doi: 10.1111/j.1151-2916.1995.tb08031.x.

[23] B. Ma, Y. Tang & C. Deng, "Effects of Al2O3–Y2O3/Yb2O3 additives on microstructures and mechanical properties of silicon nitride ceramics prepared by hot‐pressing sintering", Int. J. Appl. Ceram. Technol, May 2022, doi: 10.1111/ijac.14081.

[24] Q. Dai, D. He, F. Meng, P. Liu & X. Liu, "Materials Science in Semiconductor Processing Dielectric constant, dielectric loss and thermal conductivity of Si3N4 ceramics by hot pressing with CeO2 – MgO as sintering aid", Mater. Sci. Semicond. Process, vol. 121, no. August 2020, p. 105409, 2021, doi: 10.1016/j.mssp.2020.105409.

[25] S. Dahms, F. Gemse, U. Basler, H. P. Martin & A. Triebert, "Diffusion joining of silicon nitride ceramics," Est. J. Eng, vol. 15, no. 4, p. 301, 2009, doi: 10.3176/eng.2009.4.07.

[26] Y. Song, L. Liu, D. Liu, X. Song & J. Cao, "Low-temperature bonding of Cu on Si3N4 substrate by using Ti/Cu thin films", Mater. Lett, vol. 320, p. 132330, 2022, doi: https://doi.org/10.1016/j.matlet.2022.132330.

[27] H. Singh, M. D. Hayat, H. Zhang & P. Cao, "The decomposition of Si3N4 in titanium and its effect on wear properties," Wear, vol. 420–421, pp. 87–95, Feb. 2019, doi: 10.1016/j.wear.2018.12.094.

[28] G. Cotin & et al, "A Confinement‐Driven Nucleation Mechanism of Metal Oxide Nanoparticles Obtained via Thermal Decomposition in Organic Media", Small, vol. 18, no. 20, p. 2200414, May 2022, doi: 10.1002/smll.202200414.

[29] C. C. Ye, W. Q. Wei, X. Fu, C. H. Wang & H. Q. Ru, "Effect of sintering activation energy on Si3N4 composite ceramics", Ceram. Int, vol. 48, no. 4, pp. 4851–4857, 2022, doi:https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2021.11.021.

[30] A. H. Nassajpour-Esfahani, A. Alhaji, M. R. Hahftbaradaran-Esfahani, R. Emadi & A. Bahrami, "Oxidation and phase transformation behaviors of Si3N4-xMgAl2O4 (0 < x < 90 wt.%) nanocomposites in vacuum, air, and nitrogen atmospheres", Ceram. Int, vol. 47, no. 21, pp. 30807–30814, 2021, doi:https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2021.07.261.

[31]C. Ye & et al, "Investigation on thermal conductivity and mechanical properties of Si3N4 ceramics via one-step sintering", Ceram. Int, vol. 47, no. 23, pp. 33353–33362, 2021, doi: https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2021.08.238.

[32] Y. Wang & et al, "Synthesis of monodisperse and high-purity α-Si3N4 powder by carbothermal reduction and nitridation", Adv. Powder Technol, vol. 32, no. 8, pp. 3101–3106, 2021, doi:https://doi.org/10.1016/j.apt.2021.06.023.

[33] Z. Liu & et al, "Liquid-Phase-Assisted Catalytic Nitridation of Silicon and In Situ Growth of &alpha-Si3N4", Materials (Basel), vol. 15, no. 17, 2022, doi: 10.3390/ma15176074.

[34] H. Ding, Y. Hu, X. Li, Z. Zhao & H. Ji, "Microstructure, mechanical properties and sintering mechanism of pressureless-sintered porous Si3N4 ceramics with YbF3-MgF2 composite sintering aids", Ceram. Int, vol. 46, no. 2, pp. 2558–2564, Feb. 2020, doi: 10.1016/j.ceramint.2019.09.114.

[35] A. Kumar, R. S. Rana, R. Purohit, K. K. Saxena, J. Xu & V. Malik, "Metallographic Study and Sliding Wear Optimization of Nano Si3N4 Reinforced High-Strength Al Metal Matrix Composites", Lubricants, vol. 10, no. 9, 2022, doi: 10.3390/lubricants10090202.

[36] J. Xu, K. Hattori, Y. Seino & I. Kojima, "Microstructure and properties of CrN/Si3N4 nano-structured multilayer films", Thin Solid Films, vol. 414, no. 2, pp. 239–245, 2002, doi:https://doi.org/10.1016/S0040-6090(02)00483-2.

[37] F. Hu, T. Zhu, Z. Xie & J. Liu, "Effect of composite sintering additives containing non-oxide on mechanical, thermal and dielectric properties of silicon nitride ceramics substrate", Ceram. Int, vol. 47, no. 10, pp. 13635–13643, May 2021, doi: 10.1016/j.ceramint.2021.01.224.

[38] C. E. Lee, M. J. Kim, Y. J. Park, J. W. Ko, H. N. Kim & S. Bae, "The effect of silicon particle size on the characteristics of porous sintered reaction bonded silicon nitride", Int. J. Refract. Met. Hard Mater, vol. 101, no. July, p. 105647, 2021.

[39] A. R. Von Hippel, "Dielectric Materials and Applications", Artech House, 1995.

[40] C. Gabriel, S. Gabriel, E. H. Grant, E. H. Grant, B. S. J. Halstead & D. Michael P. Mingos, "Dielectric parameters relevant to microwave dielectric heating", Chem. Soc. Rev, vol. 27, no. 3, pp. 213–224, 1998, doi: 10.1039/A827213Z.

[41] O. A. Lukianova & V. V. Sirota, "Dielectric properties of silicon nitride ceramics produced by free sintering", Ceram. Int, vol. 43, no. 11, pp. 8284–8288, Aug. 2017, doi: 10.1016/j.ceramint.2017.03.161.

6- پی‌نوشت
[1] Hot Press
[2] Spark Plasma Sintering
[3] Hot Isostatic Pressing
[4] Liu et al
[5] Jiang et al
[6] Gazara-Meseir
[7] Park et al

متن کامل:



 

فرآیندهای نوین در مهندسی مواد، سال هفدهم –  شماره سوم –  پاییز 1402 (شماره پیاپی 66)، ص­ص. 13-23
	فصلنامه علمی پژوهشی فرآیندهای نوین در مهندسی مواد ma.iaumajlesi.ac.ir

بهینه‌سازی خواص مکانیکی و دی‌الکتریک به‌وسیله کنترل تراکم‌پذیری و ریزساختار در سرامیک‌های نیترید سیلیسیم تهیه شده به روش پرس داغ

 

مقاله پژوهشی

 سید سلمان سید افقهی1*، امیرحسین کوچکی فروشانی2، پوریا دهقانی3، فرهود حیدری4

1- دانشیار، دانشکده و پژوهشکده فنی و مهندسی، دانشگاه جامع امام حسین (ع)، تهران، ایران.

2- دانشجوی دکتری، رشته مهندسی مواد، پژوهشکده سرامیک، پژوهشگاه مواد و انرژی، کرج، البرز، ایران.

3- دانشجوی دکتری، رشته مهندسی مواد، دانشکده فنی و مهندسی دانشگاه جامع امام حسین (ع)، تهران، ایران.

4- پژوهشگر، دانشکده فنی و مهندسی، دانشگاه جامع امام حسین (ع)، تهران، ایران.

* [e-mail]

 

اطلاعات مقاله		چکیده
دریافت: 18/06/1401 پذیرش: 29/11/1401		سرامیک‌های‌ نیترید سیلیسیم موادی با خواص مکانیکی، دی‌الکتریک و حرارتی عالی هستند که با دارا بودن چنین ویژگی‌هایی یکی از کاندیدهای اصلی جهت کاربرد در شرایط محیطی دما بالا است. در این پژوهش اثر دمای تف‌جوشی بر کنترل ریزساختار و تراکم‌پذیری و بهینه‌سازی خواص مکانیکی و دی‌الکتریک سرامیک‌های نیترید سیلیسیم تهیه شده به روش پرس داغ در دماهای مختلف C˚1500،C ˚1600،C ˚1700 و C ˚1800 بررسی شده است. از دستگاه میکروسکوپ الکترونی روبشی و پراش اشعه ایکس به ترتیب جهت بررسی ریزساختار و آنالیز فازهای تشکیل شده استفاده شده است. طبق الگوی پراش حاصل از پرتوایکس و رابطه گازارا-مسیر، در نمونه‌های سینتر شده در دمای C˚1600 و C ˚1700 همه فاز آلفا به بتا تبدیل شده و در نمونه سینتر شده در دمای C˚1500، میزان تبدیل 45/95% بوده است. نتایج حاکی از آن است که افزایش دمای تف‌جوشی از C ˚1500 به C ˚1800 منجر به درشت‌تر شدن دانه‌های میله‌ای شکل و دستیابی به ریزساختار دوگانه شده و قطر متوسط دانه‌ها از µm 7/0 به µm 34/1 افزایش یافته است. نمونه سینتر شده در دمای C˚1500، با دارا بودن کمترین مقدار قطر متوسط (µm 7/0) در بین سایر نمونه‌ها، بیشترین مقدار استحکام خمشی MPa 5/9  550 را به خود اختصاص داده است. با افزایش اندازه متوسط دانه‌ها و کاهش نسبت فازی α/β در اثر افزایش دمای تف‌جوشی، میانگین ثابت دی‌الکتریک و تانژانت اتلاف نمونه‌ها به ترتیب از 5/4 به 2/9 و از 099/0 به 22/0 افزایش یافته است.
کلید واژگان: پرس داغ تف‌جوشی خواص مکانیکی دی‌الکتریک نیترید سیلیسیم

 

Optimization of Mechanical and Dielectric Properties by Controlling Densification and Microstructure in Silicon Nitride Ceramics Prepared by Hot Pressing Method

 

Seyed Salman Seyed Afghahi1*, Amirhossein Kouchaki Foroshani2, Pouria Dehghani3, Farhood Heydari4

 

1- Associate Professor, Faculty of Engineering, Imam Hossein University, Tehran, Iran.

2- Ph.D. student, Department of Ceramic, Materials and Energy Research Center, Karaj, Alborz, Iran.

3- Researcher, Faculty of Engineering, Imam Hossein University, Tehran, Iran.

4- Ph.D. student, Researcher at Advanced Materials and Nanotechnology Research Center, Imam Hossein University, Tehran, Iran.

* [e-mail]

 

Abstract		Article Information
Silicon nitride ceramics are materials with excellent mechanical, dielectric and thermal properties, which with such properties is one of the main candidates for use in high temperature environments. In this study, the effect of sintering temperature on microstructure control and densification and optimization of mechanical and dielectric properties of silicon nitride ceramics prepared by hot pressing at different temperatures of 1500 °C, 1600 °C, 1700 °C and 1800 °C has been investigated. Scanning electron microscopy and X-ray diffraction have been used to study the microstructure and analysis of the formed phases, respectively. According to the X-ray diffraction pattern and the Gazara-Mesier relationship, in the sintered samples at 1600 °C and 1700 °C, all alpha phases were converted to beta, and in the sintered samples at 1500 °C, the conversion rate was 95.45%. Is. The results show that increasing the sintering temperature from 1500˚C to 1800˚C leads to larger rod-shaped grains and achieves dual microstructure and the average grain diameter has increased from 0.7 µm to 1.34 µm. sintered specimen at 1500 °C, with the lowest average diameter (0.7 µm) among other specimens, has the highest flexural strength of 550  9.5 MPa. Is. By increasing the average grain size and decreasing the α/β phase ratio due to the increase in fusion temperature, the mean dielectric constant and tangent of the sample loss increased from 4.5 to 9.2 and from 0.099 to 0.22, respectively.		Original Research Paper Dor: 20.1001.1.24233226.1402.17.3.2.0
		Keywords: Hot Press Sintering Mechanical Properties Dielectric Silicon Nitrid

 

 

1- مقدمه

در طی سال‌های اخیر، نسل‌های جدیدی از سرامیک‌ها توسعه یافته است و انتظار می‌رود با توجه به روند رو به رشد آنها، استفاده‌های وسیعی در حوزه کاربردهای ساختاری دما بالا پیدا کنند. نیترید سیلیسیم یک ماده‌ی سازه‌ای شناخته شده با خواص منحصربه‌فرد مانند استحکام بالا، چقرمگی شکست بالا و مقاومت در برابر اکسیداسیون مناسب، یکی از کاندیدهای اصلی جهت کاربرد در شرایط محیطی دما بالا با حفظ خواص مکانیکی و فیزیکی خود است [1-3]. با این حال، تف‌جوشی سرامیک‌های نیترید سیلیسیم به دلیل پیوند‌های کووالانت قوی و سرعت آهسته نفوذ ماده مشکل است، بنابراین استفاده از افزودنی‌های تف‌جوشی مانند Y2O3، Al2O3، Li2O، CaO، Yb2O3 و MgO به‌منظور تسریع چگالش سرامیک‌های نیترید سیلیسیم ضروری هستند [4-7].

در طول دهه‌های گذشته، از چندین روش تف‌جوشی به همراه فشار جهت دستیابی به سرامیک‌های نیترید سیلیسیم با خواص بهینه استفاده شده است. حوزه فناورانه تحقیقاتی در این سرامیک‌ها عمدتاً بر پایه: (1) ساخت سرامیک‌های نیترید سیلیسیم متراکم به همراه فشار که می‌تواند به‌وسیله فرآیند پرس داغ (1HP)، سینتر پلاسمای جرقه‌ای (2SPS) و پرس ایزواستاتیک داغ (3HIP) انجام شود و یا (2) ساخت سرامیک‌های نیترید سیلیسیم متخلخل به‌وسیله فرآیند پیوند واکنشی پودر فشرده شده سیلیکون بوده است. سرامیک نیترید سیلیسیم تهیه شده به‌وسیله هر دو این روش‌ها به دلیل وجود تفاوت در میزان چگالی، دارای ساختار دو وجهی متمایز و در نتیجه دارای خواص حرارتی، مکانیکی و ترمومکانیکی متفاوتی است [4، 8-9]. با توجه به نتایج پژوهش‌های انجام شده در زمینه تف‌جوشی سرامیک‌های نیترید سیلیسیم و خواص مکانیکی و دی‌الکتریک مطلوب قطعات تف­جوشی شده توسط فرآیند پرس داغ [10 و 13] در مقایسه با نتایج سایر روش‌ها مانند تف‌جوشی بدون فشار [12-13] و سینتر پلاسمای جرقه‌ای [14-15]، روش پرس داغ به‌عنوان فرآیند تف‌جوشی انتخاب شد. در پژوهش لیو و همکارانش4 [16] سرامیک‌های نیترید سیلیسیم به‌وسیله فرآیند پرس داغ در دمای ˚C1800 و به کمک درصد افزودنی‌های مختلف Y2O3 تهیه شدند. این سرامیک‌ها دارای خواص مکانیکی شامل سختی GPa 37/18، استحکام خمشی در حدود GPa 1/1، خواص دی‌الکتریک شامل ثابت دی‌الکتریک 7/8 و اتلاف دی‌الکتریک زیر 01/0 بوده است. در پژوهشی دیگر کیانگ و همکارانش5 [17] به بررسی تأثیر مشخصات پودر اولیه بر روی رفتار تف­جوشی، ریزساختار و خواص مکانیکی سرامیک‌های نیترید سیلیسیم پرس شده پرداختند. مشخص شد که: 1) اندازه ذرات پودر اولیه دلیل اصلی در افزایش اندازه دانه β-Si3N4 است و 2) نسبت فاز α/β بالا موجب تسریع ناهمسانگرد در رشد دانه و در نتیجه افزایش خواص مکانیکی خواهد شد.

در طول فرآیند سینترینگ، در ابتدا پودرهای α-Si3N4 در فاز مایع ایجاد شده ناشی از واکنش افزودنی‌های تف‌جوشی و لایه SiO2 سطحی ذرات نیترید سیلیسیم حل شده و پس از آن دانه‌های β-Si3N4 رسوب می‌کند. دانه‌های کشیده شده β-Si3N4 از نظر ریزساختار مشابه الیاف تقویت‌کننده بوده و ساختار را مستحکم می‌کند، به‌طور مشخص می‌توان گفت خواص سرامیک β-Si3N4 به‌شدت وابسته به ریزساختار است [18-20]. ازاین‌رو ریزساختارها با مورفولوژی‌های مختلف مانند طول، عرض و نسبت طول به عرض دانه‌های کشیده شده به‌طور مستقیم بر روی خواص مکانیکی سرامیک‌ها تأثیرگذار هستند. طراحی ریزساختاری یک فاکتور کلیدی در بهینه‌سازی پارامترهای تف‌جوشی و خواص مکانیکی سرامیک‌های نیترید سیلیسیم است.

پرس گرم نیترید سیلیسیم یکی از منحصربه‌فردترین فرآیندها برای تولید سرامیک‌های نیترید سیلیسیم با چگالی نزدیک به تئوری است، در این فرآیند اعمال فشار باعث بهبود فرآیند نفوذ فاز مایع درون دانه‌های α-Si3N4 و تبدیلات فازی می‌شود. همان‌طور که مشخص است مقدار رشد دانه ناهمسانگرد و کسر حجمی دانه‌های کشیده شده β-Si3N4 می‌تواند به‌وسیله دمای واکنش بهبود یابد [21-23]. در این پژوهش، اثر دمای تف‌جوشی بر روی دانه‌های β-Si3N4 از منظر مورفولوژی، استحکام مکانیکی و خواص مخابراتی مورد بررسی قرار گرفته است، بهبود شرایط و فرآیند تف‌جوشی سرامیک‌های نیترید سیلیسیم به‌وسیله بهینه‌سازی دمای سینترینگ و دست‌یابی به بالاترین خواص مکانیکی و دی‌الکتریک با توجه به اثر فشار و دما و تشکیل و نفوذ فاز مایع تف جوشی به‌واسطه فشار فرآیند پرس گرم از نقاط نوآورانه این پژوهش است.

 

2- مواد و رو­ش تحقيق

2-1- مواد اولیه و روش انجام آزمایش

 در شکل 1 الگوی پراش پرتوایکس حاصل از پودر نیترید سیلیسیم خریداری شده ارائه شده است. آنالیز عنصری (ICP) پودر نیترید سیلیسیم نشان داد که این پودر حاوی ناخالصی‌هایی با درصدهای ارائه شده در جدول 1 است و از نظر فازی دارای 6/95% فاز آلفا و 4/4% فاز بتا است.

 

جدول (1): آنالیز عنصری ICP از پودر نیترید سیلیسیم خریداری شده.

آهن	کلسیم	پتاسیم	کلر	آلومینیوم	نوع ناخالصی
10	1	4	7	15	مقدار برحسب ppm

 

در جدول 2 مشخصات مواد اولیه استفاده شده در پژوهش حاضر ارائه شده است.

 

جدول (2): مشخصات مواد اولیه استفاده شده در پژوهش.

نام ماده	اندازه ذرات (µm)	خلوص (%)	کشور سازنده	شرکت سازنده
نیترید سیلیسیم	5/0	99+	چین	شرکت Luoyang
اکسید ایتریا	4<	99+	ایران	شرکت ایلیا صنعت

 

 

شکل (1): الگوی پراش حاصل از پودر نیترید سیلیسیم اولیه.

 

در مسیر ساخت نمونه‌های سرامیکی، در ابتدا پودر نیترید سیلیسیم با 5/6% وزنی کمک تف‌جوش ایتریا توزین شد. پودرهای توزین شده به‌منظور فعال‌سازی سطحی تحت فرآیند آسیاکاری مکانیکی در اتمسفر گاز نیتروژن به مدت 12 ساعت قرار گرفتند، در این فرآیند از اتانول به‌عنوان محیط آسیاکاری استفاده شد، فرآیند خروج رطوبت نیز به کمک دستگاه خشک‌کن در دمای C˚80 به مدت 24 ساعت انجام شد. همچنین، به‌منظور حذف آگلومره­های نرم تولید شده در حین فرآیند رطوبت‌زدایی پودر از الک مش 200 عبور داده شد.

تف‌جوشی نمونه‌ها به‌وسیله دستگاه پرس داغ (ساخت شرکت خلأ پوشان) و با استفاده از قالب‌های استوانه‌ای شکل گرافیتی انجام شد. جهت جلوگیری از نفوذ کربن به درون پودر از کاغذهای گرافیتی ایزوله کننده پودر استفاده شد. تف­جوشی در بازه دمایی C˚1500-1800 با نرخ حرارت‌دهی C/min˚10 و مدت نگه‌داری در بیشینه دما 4 ساعت، تحت اتمسفر نیتروژن با فشار پرس MPa30 انجام شد [23]. سیکل سرمایش نمونه‌ها از دمای تف‌جوشی تا دمای محیط مطابق سرعت حرارت‌دهی در نظر گرفته و در نهایت قطعات تف جوشی شده به شکل قرص‌های با قطر 30 میلی‌متر ساخته شدند که از فرآیند پولیش زنی برای حذف گرافیت نفوذ کرده بر روی سطح آنها استفاده شد. در جدول 3 دماهای تف‌جوشی و مشخصات نمونه‌ها ارائه شده است.

 

جدول (3): دماهای تف‌جوشی نمونه‌های ساخته شده به‌وسیله فرآیند پرس داغ.

نمونه	دمای تف‌جوشی (C˚)
Y6.5T1.5	1500
Y6.5T1.6	1600
Y6.5T1.7	1700
Y6.5T1.8	1800

 

2-2- مشخصه‌یابی

چگالی نمونه‌ها بر اساس فرآیند ارشمیدس و مطابق با استاندارد C373 ASTM مورد محاسبه قرار گرفته است. برای شناسایی و بررسی فاز بلورین، از دستگاه پراش پرتوایکس مدل "Philips PW3710" استفاده شد. زاویه 2θ در این آزمون در بازه 10 تا 80 درجه و با تابش CuKα با طول موج Ȧ 5406/1، ولتاژ kV20 و شدت جریان mA30 انجام شد.

آزمون استحکام خمشی طبق استاندارد ASTM-C1161-13 با استفاده از دستگاه استحکام فشاری SANTAM مدل "STM-20" انجام شد. اگرچه دستگاه اندازه‌گیری آزمون استحکام، استحکام سه‌نقطه‌ای را پس از انجام آزمون گزارش می‌کند، اما با توجه به تعداد محدود نمونه‌ها و هم‌چنین جهت افزایش ضریب اطمینان، پس از آنالیز، از فرمول 1 استحکام سه‌نقطه‌ای محاسبه شد:

 

 

که در این رابطه σ، استحکام خمشی و یا سه‌نقطه‌ای برحسب مگاپاسکال، F، حداکثر نیروی اعمالی در لحظه شکست نمونه برحسب نیوتن، L، فاصله بین دو سر تحت فشار در نمونه برحسب میلی‌متر، b، عرض نمونه برحسب میلی‌متر و d، ارتفاع نمونه برحسب میلی‌متر است. مطابق استاندارد ذکر شده و شرایط قالب دستگاه (فاصله بین دو تکیه‌گاه)، نمونه‌ها جهت انجام آزمون استحکام خمشی با ابعاد mm3 43 16 آماده‌سازی شدند.

آزمایش سختی‌سنجی با استفاده از دستگاه سختی سنجی مدل "یونیورسال UVI" ساخت شرکت KOOPA، به روش ویکرز انجام گرفت. برای اندازه‌گیری سختی ابتدا نمونه‌های برش داده شده مانت سرد و سپس سطح نمونه‌های مانت شده سنباده زنی، پولیش و آزمون سختی سنجی انجام شد. برای هر نمونه حداقل 3 بار اندازه‌گیری از مناطقی با فاصله معین از محل‌های قبلی انجام گرفت و میانگین اعداد به‌دست‌آمده گزارش شد. در این روش با استفاده از فرمول 2 مقدار سختی نمونه‌ها محاسبه شد که در این رابطه Hv سختی ویکرز، F مقدار بار برحسب Kgf و d میانگین قطرهای مربع برحسب mm است.

 

(1)

 

به‌منظور اندازه‌گیری ثابت دی‌الکتریک و تانژانت اتلاف نمونه‌ها از دستگاه آنالیز شبکه برداری (ساخت آمریکا، مدل "E8263" شرکت Agilent technologies) استفاده شد. همه نمونه‌ها با ابعاد mm3 103 20 جهت انجام آزمون برش داده شدند. از دستگاه میکروسکوپ الکترونی روبشی گسیل میدانی (FE-SEM) مدل "TESCAN Mira3" با ولتاژ کاری kV15 ساخت کشور چک به‌منظور بررسی مورفولوژی و چگونگی پراکندگی ذرات و هم‌چنین بررسی ریزساختار سطح شکست و سطح پولیش خورده قطعات تف‌جوشی و پوشش داده شده با طلا استفاده شد.

 

3- نتایج و بحث

3-1- اثر دما بر چگالش و تراکم‌پذیری

در طی فرآیند چگال نمودن نمونه‌های سرامیکی نیترید سیلیسیم توسط عملیات تف‌جوشی در حضور فاز مایع، به‌طور عمده نیروی محرکه برای چگال نمودن نمونه‌ها چیدمان مجدد ذرات ناشی از جریان مویینگی فاز مایع می‌باشد [18] و [24]. در جدول 4 چگالی نسبی نمونه‌ها بعد از فرآیند تف‌جوشی ارائه شده است. نمونه HY6.5T1.6 در مقایسه با سایر نمونه‌ها دارای بیشترین میزان چگالی نسبی (نسبت به چگالی تئوری) با مقدار 5/0±51/97% بوده است. کاهش چگالی در نمونه سرامیکی HY6.5T1.5 نسبت به HY6.5T1.6 را می‌توان ناشی از کاهش ضریب نفوذ با کاهش دما دانست که این امر به علت بالا بودن گرانروی فاز مایع شکل گرفته شده در دماهای پایین می‌باشد؛ بنابراین با کاهش دما کشش سطحی نیز کاهش‌یافته و با کاهش آن، نیروی مویینگی کاهش و در نتیجه فاز مایع، جریان مناسبی در بین ذرات جامد نخواهد داشت که این امر منجر به کاهش چگالی در نمونه HY6.5T1.5 شده است [25-26].

با افزایش دمای تف‌جوشی به C ˚1800 در نمونه HY6.5T1.8 چگالی نسبی کاهش‌یافته که علت آن را می‌توان به تجزیه نیترید سیلیسیم در دمای بالاتر از C ˚1750 در فشار نیتروژن اعمالی برابر با 1 اتمسفر نسبت داد [27-28].

 

جدول (4): چگالی نسبی نمونه‌های تف‌جوشی شده.

(2)

نمونه	چگالی نسبی (%)
Y6.5T1.5	5/0 54± /95
Y6.5T1.6	4/0 51±/97
Y6.5T1.7	35/0 78±/95
Y6.5T1.8	43/0 35±/96

 

3-2- اثر دما بر ترکیبات فازی

در شکل 2 الگوهای پراش اشعه ایکس (XRD) نمونه‌های تف‌جوشی شده در دماهای مختلف نشان داده شده است. الگوهای پراش حاصل از نمونه‌های مختلف، همه عناصر موجود در پودر اولیه را به‌صورت‌های مختلف فازی نشان می‌دهند و این بیانگر بلورینه شدن عناصر در ساختارهای کریستالی مختلف در طی فرآیند پرس داغ می‌باشد، ولی توسط پراش اشعه ایکس، فازهای شیشه‌ای مربوط به سیستم دوتایی SiO2-Y2O3 و یا سیستم سه‌تایی Si3O4-SiO2-Y2O3 قابل‌شناسایی نمی‌باشند. در جدول 5 میزان فاز بتا نیترید سیلیسیم موجود در نمونه‌های سرامیکی با استفاده از رابطه معروف به گازارا – مسیر6 (رابطه شماره 3) محاسبه و گزارش شده است. الگوی پراش پرتوایکس مربوط به نمونه سرامیکی HY6.5T1.5، نشان‌دهنده آن است که ریزساختار این ماده شامل دو فاز عمده‌ی آلفا و بتا نیترید سیلیسیم است. همچنین، در دیرگ نمونه‌ها با افزایش دمای تف‌جوشی، فازهای ثانویه چون Y5Si3O12N و Y2Si3O3N4 تشکیل شده است. شدت پیک‌های حاصل از پراش اشعه ایکس بیانگر آن است که در نمونه HY6.5T1.5 فازهای عمده شامل آلفا و بتا نیترید سیلیسیم است و علت آن را می‌توان به دمای پایین فرآیند تف‌جوشی نسبت داد؛ در این حالت فاز مایع به میزان کافی تشکیل نشده و در نتیجه فرآیند نفوذ، انحلال و رسوب‌گذاری که مکانیزم محتمل در تف‌جوشی سرامیک‌های بر پایه نیترید سیلیسیم است به‌صورت مناسب انجام نگرفته است و لذا شاهد حضور فاز آلفا در کنار فاز بتا می‌باشیم [23]. همان‌طور که در شکل ‏2 مشاهده می‌شود؛ با افزایش دمای پرس داغ از C ˚1500 به C˚1600، پیک‌های مربوط به فازهای آلفا نیترید سیلیسیم و Y5Si3O12N ناپدید شده و ظهور فاز Y2Si3O3N4 و افزایش شدت پیک‌های مربوط به فاز بتا نیترید سیلیسیم مشاهده می شود که بیانگر انجام هر چه بهتر فرآیند انحلال، نفوذ و رسوب‌گذاری و پیشرفت فرآیند تف‌جوشی و تبدیل هر چه بیشتر فاز آلفا نیترید سیلیسیم به بتا نیترید سیلیسیم است [29]. با افزایش دمای تف‌جوشی به C˚1800، همانند نمونه HY6.5T1.6، پیک‌های مربوط به آلفا نیترید سیلیسیم ناپدید و پیک‌های مربوط به فاز بتا نیترید سیلیسیم و Y2Si3O3N4 مشاهده شده است؛ با این تفاوت که شدت پیک‌ها نسبت به نمونه HY6.5T1.6 کاهش‌یافته است. نتایج نشان می‌دهد که تغییرات دمای تف‌جوشی می‌تواند روی ترکیب فاز مرزدانه‌ای نیترید سیلیسیم نهایی اثر بگذارد. با افزایش دمای تف‌جوشی تا C ˚1600 شدت پیک‌های مربوط به فازهای ثانویه مرزدانه‌ای افزایش یافته است که می‌توان آن را به کریستاله شدن بیشتر فازهای مرزدانه‌ای با افزایش دما نسبت داد [30-32].

 

جدول (5): میزان فاز بتا نیترید سیلیسیم در نمونه‌های تف‌جوشی شده در دماهای مختلف.

(3)

نمونه	فاز بتا نیترید سیلیسیم (%)
Y6.5T1.5	45/95
Y6.5T1.6	100~
Y6.5T1.7	100~
Y6.5T1.8	100~

 

 

شکل (2): مقایسه الگوهای پراش اشعه ایکس نمونه‌های تف‌جوشی شده در دماهای مختلف.

 

3-3- اثر دما بر ریزساختار

در شکل 3 تصاویر میکروسکوپ الکترونی حاصل از الکترون‌های برگشتی ارائه شده است، در نمونه HY6.5T1.6 نسبت به HY6.5T1.5، دانه‌های میله‌ای شکل درشت‌تر و کشیده‌تر شده و می‌توان بیان داشت که نمونه دارای ریزساختار دوگانه می‌باشد. مورفولوژی نمونه‌های HY6.5T1.7 و HY6.5T1.8 را می‌توان به گرانروی پایین فاز مایع نسبت داد که در این شرایط، سرعت نفوذ یون‌ها (نیتروژن و سیلیسیم) بالا بوده و مدت زمانی که فاز مایع تشکیل شده قابلیت حفظ خود در سطح فوق اشباع را داشته، محدود است [33]،  بنابراین فرآیند جوانه‌زنی و رشد طولی دانه‌ها میسر نشده است. همان‌طور که مشاهده می‌شود نسبت طول به قطر ناچیز است. در شکل 4 میانگین توزیع اندازه دانه نمونه‌های تف‌جوشی شده در دماهای مختلف ارائه شده است. همان‌طور که مشخص است با افزایش دمای تف‌جوشی از C˚1500 به C˚1800 قطر متوسط دانه‌ها از µm 7/0 به µm 4/1 افزایش یافته است.

 

 

شکل (3): مقایسه تصاویر میکروسکوپ الکترونی روبشی (SEM) حاصل از نمونه‌های پولیش و اچ شیمیایی شده: الف) HY6.5T1.5، ب) HY6.5T1.6، ج) HY6.5T1.7 و د) HY6.5T1.8.

 

 

شکل (4): میانگین توزیع اندازه دانه نمونه‌های تف‌جوشی شده در دماهای مختلف.

 

3-4- اثر دما بر خواص مکانیکی

به‌طور کلی، استحکام خمشی سرامیک‌ها با چگالی نسبی ارتباط مثبتی دارد. شایان ذکر است که ریز ساختار هم برای استحکام خمشی به‌عنوان یک پارامتر حساس مطرح است. به‌عنوان مثال مورفولوژی دانه‌های بلوری، اندازه و نسبت طول به قطر دانه‌ها می‌تواند بر استحکام خمشی تأثیرگذار باشد.

شکل 5 استحکام خمشی و سختی ویکرز نمونه‌های مختلف تف‌جوشی شده به روش پرس‌ داغ را نشان می‌دهد. بدیهی است که خواص مکانیکی مطلوب سرامیک‌ نیترید سیلیسیم به‌وسیله ریزساختاری متشکل از دانه‌های کشیدۀ میله‌ای شکل و در هم تنیده حاصل می‌شود [34]. همان‌طور که از شکل 5 مشخص است با تغییر دمای تف‌جوشی، استحکام خمشی در محدوده MPa 4/3  350 تا MPa 5/9  550 دچار تغییر شده است. میزان استحکام خمشی نمونه‌ها از رابطه هال-پچ [35] تبعیت می‌نماید و نمونه سینتر شده در دمای C˚1500، با دارا بودن کمترین مقدار قطر متوسط (µm 7/0) در بین سایر نمونه‌ها، بیشترین مقدار استحکام خمشی را به خود اختصاص داده است [36]. با بررسی نتایج آزمون استحکام خمشی می‌توان بیان کرد که نمونه HY6.5T1.8 با وجود چگالی نسبی و درصد فاز بتا بالا در مقایسه با نمونه HY6.5T1.5 استحکام خمشی پایین‌تری از خود نشان داد. دلیل این اتفاق احتمالاً به خاطر رشد افراطی دانه‌ها در دمای تف‌جوشی بالا بوده و افت خواص مکانیکی را به همراه داشته است.

به‌طور کلی سختی سرامیک‌ها به ترکیبات شیمیایی، ساختار کریستالی و نوع پیوند‌های شیمیایی مواد وابسته است. علاوه بر این خواص مکانیکی مواد سرامیکی به میزان تراکم‌پذیری‌ آنها در مرحله تف‌جوشی وابسته است [37]. در سرامیک‌ نیترید سیلیسیم سختی فاز آلفا از فاز بتا بالاتر می‌باشد [23]. سختی ویکرز نمونه‌های HY6.5T1.6 و HY6.5T1.8 در مقایسه با دیگر نمونه‌ها به ترتیب دارای بیشترین و کمترین مقدار HV 4/21  1860 و HV 3/43  1580 است. نمونه HY6.5T1.5 با داشتن بیشترین فاز آلفا و کمترین مقدار نسبت طول به قطر دانه انتظار می‌رفت دارای بالاترین میزان سختی باشد اما به دلیل میزان چگالی نسبی پایین به حداکثر مقدار سختی خود نرسید. لذا علت بالا بودن سختی ویکرز در نمونه HY6.5T1.6 در مقایسه با سایر نمونه‌ها را می‌توان به بالا بودن مقدار چگالی نسبی بعد از فرآیند تف‌جوشی (4/0 ± 51/97) نسبت داد.

یکی دیگر از عوامل مؤثر بر خواص مکانیکی سرامیک‌ها فاکتور "نسبت طول به قطر دانه " است. عموماً استحکام سرامیک‌های نیترید سیلیسیم با افزایش نسبت طول به قطر دانه‌های کشیده شده فاز β افزایش می‌یابد [38]. هم‌چنین با فرض چگالش بالا در نمونه‌ها می‌توان گفت نسبت طول به قطر کمتر، سختی بالاتری به همراه خواهد داشت [23]. در جدول 6 خواص مکانیکی، نسبت طول به قطر دانه‌ها و متوسط اندازه‌ دانه‌های نمونه‌های تف‌جوشی شده در دماهای مختلف ارائه شده است. با توجه به جدول 6 می‌توان بیان نمود که با افزایش نسبت طول به قطر دانه‌ها، استحکام خمشی و سختی روند معنی‌داری از خود نشان نمی‌دهد و برای توجیه این رفتار نوسانی مطابق آنچه گفته شد می‌بایست فاکتورهای دیگری همانند متوسط اندازه دانه، درصد فاز بتا و آلفا و چگالی نسبی نمونه‌ها را بررسی نمود.

 

جدول 6. خواص مکانیکی، نسبت طول به قطر دانه‌ها و متوسط اندازه دانه‌های نمونه‌های تف‌جوشی شده در دماهای مختلف.

 

 

شکل (5): مقایسه خواص مکانیکی (استحکام خمشی و سختی ویکرز) در نمونه‌های مختلف تف‌جوشی شده به روش پرس داغ.

3-5- اثر دما بر خواص دی‌الکتریک

در سرامیک‌های پایه نیترید سیلیسیم مقدار، توزیع، اندازه دانه و مورفولوژی ذرات آلفا و بتا فاکتوری قطعی در تعیین خواص نهایی قطعات تولید شده هستند. اساساً خواص دی‌الکتریک سرامیک‌ها به ریزساختار آنها بستگی دارد. در حالت کلی، اتلاف دی‌الکتریک متأثر از غلظت ناخالصی‌ها، نواقص شبکه‌ای، چگالی و بلورینگی فاز ثانویه است [39-40]. در شکل 6 تغییرات ثابت دی‌الکتریک (الف) و تانژانت اتلاف (ب) با تغییر دمای تف‌جوشی در فرکانس GHz 10 در نمونه‌های مختلف ارائه شده است. با توجه به شکل (6 الف) می‌توان بیان نمود که با افزایش دمای تف‌جوشی، ثابت دی‌الکتریک از 5/4 به 2/9 افزایش یافته است. در همین راستا، پارک و همکارانش7 [41] در پژوهش خود نشان دادند که افزایش اندازه دانه، منجر به افزایش در خواص دی‌الکتریک سرامیک‌های نیترید سیلیسیم به همراه افزودنی Y2O3 از طریق پرس داغ شده است. علاوه بر تأثیر اندازه دانه بر خواص دی‌الکتریک، می‌توان به تأثیر فاز آلفا و بتا نیترید سیلیسیم اشاره کرد. فاز بتا نیترید سیلیسیم دارای ثابت دی‌الکتریک بالاتری نسبت به آلفا نیترید سیلیسیم است؛ بنابراین با افزایش دمای تف‌جوشی و افزایش میزان فاز بتا نیترید سیلیسیم در نمونه‌های تف‌جوشی شده ثابت دی‌الکتریک افزایش یافته است. علاوه بر موارد گفته شده، ثابت دی‌الکتریک به درصد تخلخل و چگالی نمونه‌ها وابسته است و طبق رابطه ذیل ثابت دی‌الکتریک با میزان تخلخل موجود در نمونه نسبت عکس دارد و با افزایش میزان تخلخل (کاهش چگالی)، میزان ثابت دی‌الکتریک کاهش می‌یابد.

 

نمونه	نسبت طول به قطر دانه‌ها	متوسط اندازه دانه (µm)	استحکام خمشی (MPa)	سختی (HV)
Y6.5T1.5	72/4	7/0	5/9  550	39  1600
Y6.5T1.6	79/4	76/0	7/5  370	4/21  1860
Y6.5T1.7	47/5	34/1	4/3  350	5/45  1590
Y6.5T1.8	21/6	4/1	1/7  460	3/43  1580

 

در این رابطه، گذردهی الکتریکی مربوط به مادۀ 100% متراکم و p میزان درصد تخلخل‌ها است. با توجه به روند افزایشی ثابت دی‌الکتریک و مقادیر چگالی نسبی نمونه‌ها نمی‌توان ارتباطی بین این فاکتور و ثابت دی‌الکتریک استنباط کرد و اندازه دانه و ترکیب فازی گزینه‌های بهتری برای توجیه این رفتار به‌حساب می‌آیند.

یکی از موارد تأثیرگذار بر تانژانت اتلاف دی‌الکتریک، ریزساختار و اندازه دانه است؛ به‌طوری‌که با افزایش اندازه دانه، میزان تانژانت اتلاف افزایش می‌یابد. با توجه به شکل 6-ب، با افزایش دمای تف‌جوشی از ˚C1500 به ˚C1800، طول متوسط دانه‌ها ازµm 7/0 بهµm 4/1 و تانژانت اتلاف نیز از 099/0 به 22/0 افزایش یافته است. مکانیزم فیزیکی حاکم بر تأثیر اندازه دانه بر اتلاف دی‌‌الکتریک این است که میدان کریستال (بلور) با انقباض و جمع شدگی پیوندهای سطحی دچار تغییر می‌شود. کاهش اندازه دانه منجر به افزایش میدان‌های بلوری (میدان اعمالی توسط هر بلور به اطراف) شده و متعاقباً منجر به کاهش خواص دی‌الکتریک می‌شود. از سوی دیگر، بر طبق نتایج گزارش شده توسط سایر محققین، اتلاف دی‌الکتریک فاز بتا به‌صورت قابل‌توجهی، بزرگ‌تر از فاز آلفای ریز و درشت است و با نتایج به‌دست‌آمده در این پژوهش مطابقت دارد.

 

(4)

(الف)

(ب)

شکل (6): تغییرات خواص دی‌الکتریک با تغییر متوسط اندازه دانه در فرکانس GHz 10: الف) ثابت دی‌الکتریک و ب) تانژانت اتلاف.

4- نتيجه­گيري

در پژوهش حاضر اثر دماهای مختلف تف‌جوشی (C ˚1800 وC ˚1700، C˚1600، C˚1500) بر تراکم‌پذیری و ریزساختار و بهینه‌‌سازی خواص مکانیکی و دی‌الکتریک سرامیک‌های نیترید سیلیسیم با افزودنی Y2O3 تهیه شده به روش پرس داغ به مدت h4 تحت فشار پرس MPa 30 بررسی شده است. بالاترین نسبت چگالی واقعی به تئوری مربوط به نمونه Y6.5T1.6 و برابر با 51/97% می‌باشد. طبق الگوی پراش حاصل از اشعه ایکس و رابطه گازارا- مسیر، در نمونه‌های Y6.5T1.6 و Y6.5T1.7 همه فاز آلفا به بتا تبدیل شده است و در نمونه Y6.5T1.5، میزان تبدیل 45/95% بوده است. نمونه Y6.5T1.5، با دارا بودن کمترین مقدار قطر متوسط (µm 7/0) در مقایسه با سایر نمونه‌ها، بیشترین مقدار استحکام خمشی MPa5/9  550 را به خود اختصاص داد. سختی ویکرز نمونه‌های HY6.5T1.6 و HY6.5T1.8 در مقایسه با دیگر نمونه‌ها به ترتیب دارای بیشترین و کمترین HV 4/21  1860 و HV 3/43  1580 است. مقدار با افزایش اندازه متوسط دانه‌ها و کاهش نسبت فازی α/β در اثر افزایش دمای تف‌جوشی، ثابت دی‌الکتریک و تانژانت اتلاف نمونه‌ها در فرکانس GHz10 به ترتیب از 5/4 به 2/9 و از 099/0 به 22/0 افزایش یافته است.

 

5- مراجع

[1]H. Kaya, "The application of ceramic-matrix composites to the automotive ceramic gas turbine", Compos. Sci. Technol, vol. 59, no. 6, pp. 861–872, May 1999, doi: 10.1016/S0266-3538(99)00016-0.

 

[2]Z. Krstic & V. D. Krstic, "Silicon nitride: the engineering material of the future", J. Mater. Sci, vol. 47, no. 2, pp. 535–552, Jan. 2012, doi: 10.1007/s10853-011-5942-5.

 

[3]M. H. Bocanegra-Bernal & B. Matovic, "Mechanical properties of silicon nitride-based ceramics and its use in structural applications at high temperatures," Mater. Sci. Eng. A, vol. 527, no. 6, pp. 1314–1338, Mar. 2010, doi: 10.1016/j.msea.2009.09.064.

 

 

[4] M. Pettersson, Z. Pakdaman, H. Engqvist, Y. Liu, Z. Shen & E. Östhols, "Spark plasma sintered β-phase silicon nitride with Sr and Ca as a sintering aid for load bearing medical applications", J. Eur. Ceram. Soc, vol. 32, no. 11, pp. 2705–2709, Aug. 2012, doi: 10.1016/j.jeurceramsoc.2011.12.027.

 

[5] X. J. Liu, Z. Y. Huang, Q. M. Ge, X. W. Sun & L. P. Huang, "Microstructure and mechanical properties of silicon nitride ceramics prepared by pressureless sintering with MgO-Al2O3 -SiO2 as sintering additive", J. Eur. Ceram. Soc, vol. 25, no. 14, pp. 3353–3359, 2005, doi:10.1016/j.jeurceramsoc.2004.08.025.

 

[6]S. Guo, N. Hirosaki, Y. Yamamoto, T. Nishimura & M. Mitomo, "Dependence of fracture stress on applied stress rate in a Yb2O3-SiO2-doped hot-pressed silicon nitride ceramic", J. Mater. Res, vol. 16, no. 11, pp. 3254–3261, 2001, doi: 10.1557/JMR.2001.0448.

 

[7] P. F. Becher & et al, "Microstructural Design of Silicon Nitride with Improved Fracture Toughness: I, Effects of Grain Shape and Size", J. Am. Ceram. Soc, vol. 81, no. 11, pp. 2821–2830, Jan. 2005, doi: 10.1111/j.1151-2916.1998.tb02702.x.

 

[8] V. Sharma, S. Nemat-Nasser & K. S. Vecchio, "Effect of grain-boundary phase on dynamic compression fatigue in hot-pressed silicon nitride", J. Am. Ceram. Soc, vol. 81, no. 1, pp. 129–139, 1998, doi: 10.1111/j.1151-2916.1998.tb02304.x.

 

[9] I. Bar-On, F. I. Baratta & K. Cho, "Crack stability and its effect on fracture toughness of hot-pressed silicon nitride beam specimens", Journal of the American Ceramic Society, vol. 79, no. 9. pp. 2300–2308, 1996. doi: 10.1111/j.1151-2916.1996.tb08976.x.

 

 [10]  ح. صدلاله و  ا. نورمحمدی، "اثر فرآیند پرس گرم بر ریزساختار و خواص مغناطیسی آلیاژ نانو بلورین فاینمت"، مواد و فناوری‌های پیشرفته، دوره 4، شماره 1، صفحه 54-47، 1394.

 

 [11] ص. منافی و م. خواجه لو، " تولید و ارزیابی خواص نانوکامپوزیت زمینه سرامیکی B4C/BN توسط فرآیند پرس گرم"، نانو مواد، دوره 10، شماره 33، صفحه 58-53، 1396.

 

[12] H. Liang & et al, "YB2C2: A new additive for fabricating Si3N4 ceramics with superior mechanical properties and medium thermal conductivity", Ceram. Int, vol. 46, no. 4, pp. 5239–5243, Mar. 2020, doi: 10.1016/j.ceramint.2019.10.272.

 

 

 

[13] Y. Han & et al, "Optimum sintering temperature of high quality silicon nitride ceramics under oscillatory pressure", Ceram. Int, vol. 44, no. 6, pp. 6949–6952, Apr. 2018, doi: 10.1016/j.ceramint.2018.01.126.

 

[14] J. Yang, J. Yang, S. Shan, J. Gao & T. Ohji, "Effect of Sintering Additives on Microstructure and Mechanical Properties of Porous Silicon Nitride Ceramics", J. Am. Ceram. Soc, vol. 89, no. 12, pp. 3843–3845, Dec. 2006, doi: 10.1111/j.1551-2916.2006.01294.x.

 

[15] W. Liu, W. Tong, X. Lu & S. Wu, "Effects of different types of rare earth oxide additives on the properties of silicon nitride ceramic substrates", Ceram. Int, vol. 45, no. 9, pp. 12436–12442, Jun. 2019, doi: 10.1016/j.ceramint.2019.03.176.

 

[16] K. Jeong, J. Tatami, M. Iijima & T. Nishimura, "Spark plasma sintering of silicon nitride using nanocomposite particles", Adv. Powder Technol, vol. 28, no. 1, pp. 37–42, Jan. 2017, doi: 10.1016/j.apt.2016.06.027.

 

[17] S. C. Luo, W. M. Guo, K. Plucknett & H. T. Lin, "Improved toughness of spark-plasma-sintered Si3N4 ceramics by adding HfB2", Ceram. Int, vol. 47, no. 6, pp. 8717–8721, Mar. 2021, doi: 10.1016/j.ceramint.2020.11.201.

 

[18] W. Liu, W. Tong, R. He, H. Wu & S. Wu, "Effect of the Y2O3 additive concentration on the properties of a silicon nitride ceramic substrate", Ceram. Int, vol. 42, no. 16, pp. 18641–18647, Dec. 2016, doi: 10.1016/j.ceramint.2016.09.001.

 

[19] Q. G. Jiang & et al, "Influence of powder characteristics on hot-pressed Si3N4 ceramics", Sci. Sinter, vol. 49, no. 1, pp. 81–89, 2017, doi: 10.2298/SOS1701081J.

 

[20] H. Seiner & et al, "Elastic properties of silicon nitride ceramics reinforced with graphene nanofillers", Mater. Des, vol. 87, pp. 675–680, 2015, doi: 10.1016/j.matdes.2015.08.044.

 

[21] J. Wippler, S. Fünfschilling, F. Fritzen, T. Böhlke & M. J. Hoffmann, "Homogenization of the thermoelastic properties of silicon nitride", Acta Mater, vol. 59, no. 15, pp. 6029–6038, 2011, doi: 10.1016/j.actamat.2011.06.011.

 

[22] P. Šajgalik, J. Dusza & M. J. Hoffmann, "Relationship between Microstructure, Toughening Mechanisms, and Fracture Toughness of Reinforced Silicon Nitride Ceramics", J. Am. Ceram. Soc, vol. 78, no. 10, pp. 2619–2624, Oct. 1995, doi: 10.1111/j.1151-2916.1995.tb08031.x.

 

[23] B. Ma, Y. Tang & C. Deng, "Effects of Al2O3–Y2O3/Yb2O3 additives on microstructures and mechanical properties of silicon nitride ceramics prepared by hot‐pressing sintering", Int. J. Appl. Ceram. Technol, May 2022, doi: 10.1111/ijac.14081.

 

[24] Q. Dai, D. He, F. Meng, P. Liu & X. Liu, "Materials Science in Semiconductor Processing Dielectric constant, dielectric loss and thermal conductivity of Si3N4 ceramics by hot pressing with CeO2 – MgO as sintering aid", Mater. Sci. Semicond. Process, vol. 121, no. August 2020, p. 105409, 2021, doi: 10.1016/j.mssp.2020.105409.

 

[25] S. Dahms, F. Gemse, U. Basler, H. P. Martin & A. Triebert, "Diffusion joining of silicon nitride ceramics," Est. J. Eng, vol. 15, no. 4, p. 301, 2009, doi: 10.3176/eng.2009.4.07.

 

[26] Y. Song, L. Liu, D. Liu, X. Song & J. Cao, "Low-temperature bonding of Cu on Si3N4 substrate by using Ti/Cu thin films", Mater. Lett, vol. 320, p. 132330, 2022, doi: https://doi.org/10.1016/j.matlet.2022.132330.

 

[27] H. Singh, M. D. Hayat, H. Zhang & P. Cao, "The decomposition of Si3N4 in titanium and its effect on wear properties," Wear, vol. 420–421, pp. 87–95, Feb. 2019, doi: 10.1016/j.wear.2018.12.094.

 

[28] G. Cotin & et al, "A Confinement‐Driven Nucleation Mechanism of Metal Oxide Nanoparticles Obtained via Thermal Decomposition in Organic Media", Small, vol. 18, no. 20, p. 2200414, May 2022, doi: 10.1002/smll.202200414.

 

[29] C. C. Ye, W. Q. Wei, X. Fu, C. H. Wang & H. Q. Ru, "Effect of sintering activation energy on Si3N4 composite ceramics", Ceram. Int, vol. 48, no. 4, pp. 4851–4857, 2022, doi:https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2021.11.021.

 

[30] A. H. Nassajpour-Esfahani, A. Alhaji, M. R. Hahftbaradaran-Esfahani, R. Emadi & A. Bahrami, "Oxidation and phase transformation behaviors of Si3N4-xMgAl2O4 (0 < x < 90 wt.%) nanocomposites in vacuum, air, and nitrogen atmospheres", Ceram. Int, vol. 47, no. 21, pp. 30807–30814, 2021, doi:https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2021.07.261.

 

[31]C. Ye & et al, "Investigation on thermal conductivity and mechanical properties of Si3N4 ceramics via one-step sintering", Ceram. Int, vol. 47, no. 23, pp. 33353–33362, 2021, doi: https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2021.08.238.

 

[32] Y. Wang & et al, "Synthesis of monodisperse and high-purity α-Si3N4 powder by carbothermal reduction and nitridation", Adv. Powder Technol, vol. 32, no. 8, pp. 3101–3106, 2021, doi:https://doi.org/10.1016/j.apt.2021.06.023.

 

[33] Z. Liu & et al, "Liquid-Phase-Assisted Catalytic Nitridation of Silicon and In Situ Growth of &alpha-Si3N4", Materials (Basel), vol. 15, no. 17, 2022, doi: 10.3390/ma15176074.

 

[34] H. Ding, Y. Hu, X. Li, Z. Zhao & H. Ji, "Microstructure, mechanical properties and sintering mechanism of pressureless-sintered porous Si3N4 ceramics with YbF3-MgF2 composite sintering aids", Ceram. Int, vol. 46, no. 2, pp. 2558–2564, Feb. 2020, doi: 10.1016/j.ceramint.2019.09.114.

 

[35] A. Kumar, R. S. Rana, R. Purohit, K. K. Saxena, J. Xu & V. Malik, "Metallographic Study and Sliding Wear Optimization of Nano Si3N4 Reinforced High-Strength Al Metal Matrix Composites", Lubricants, vol. 10, no. 9, 2022, doi: 10.3390/lubricants10090202.

 

[36] J. Xu, K. Hattori, Y. Seino & I. Kojima, "Microstructure and properties of CrN/Si3N4 nano-structured multilayer films", Thin Solid Films, vol. 414, no. 2, pp. 239–245, 2002, doi:https://doi.org/10.1016/S0040-6090(02)00483-2.

 

[37] F. Hu, T. Zhu, Z. Xie & J. Liu, "Effect of composite sintering additives containing non-oxide on mechanical, thermal and dielectric properties of silicon nitride ceramics substrate", Ceram. Int, vol. 47, no. 10, pp. 13635–13643, May 2021, doi: 10.1016/j.ceramint.2021.01.224.

 

[38] C. E. Lee, M. J. Kim, Y. J. Park, J. W. Ko, H. N. Kim & S. Bae, "The effect of silicon particle size on the characteristics of porous sintered reaction bonded silicon nitride", Int. J. Refract. Met. Hard Mater, vol. 101, no. July, p. 105647, 2021.

 

[39] A. R. Von Hippel, "Dielectric Materials and Applications", Artech House, 1995.

 

[40] C. Gabriel, S. Gabriel, E. H. Grant, E. H. Grant, B. S. J. Halstead & D. Michael P. Mingos, "Dielectric parameters relevant to microwave dielectric heating", Chem. Soc. Rev, vol. 27, no. 3, pp. 213–224, 1998, doi: 10.1039/A827213Z.

 

[41] O. A. Lukianova & V. V. Sirota, "Dielectric properties of silicon nitride ceramics produced by free sintering", Ceram. Int, vol. 43, no. 11, pp. 8284–8288, Aug. 2017, doi: 10.1016/j.ceramint.2017.03.161.

 

6- پی‌نوشت

[1] Hot Press

[2] Spark Plasma Sintering

[3] Hot Isostatic Pressing

[4] Liu et al

[5] Jiang et al

[6] Gazara-Meseir

[7] Park et al

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

برای ارجاع به این مقاله از عبارت ذیل استفاده نمایید:

Please cite this article using:

Seyed Salman Seyed Afghahi, Amirhossein Kouchaki Foroshani, Pouria Dehghani, Farhood Heydari, Optimization of Mechanical and Dielectric Properties by Controlling Densification and Microstructure in Silicon Nitride Ceramics Prepared by Hot Pressing Method, New Process in Material Engineering, 2023, 17(3), 13-23.

 

 

 

---