فعالیت الکتروکاتالیستی نانوکاتالیست Pt/C پایدارشده با مقدارهای متفاوت سدیم سیترات در واکنش کاهش اکسیژن

محورهای موضوعی : شیمی کاربردی

کلثوم محرابی نژاد ¹ , مهدی خیرمند ²

1 - دانشجوی دکتری شیمی فیزیک، دانشگاه پیام نور اردکان، مرکز یزد، ایران
2 - دانشیار گروه شیمی، دانشکده علوم، دانشگاه یاسوج، یاسوج، ایران.

تاریخ دریافت : 1401/12/10 تاریخ پذیرش : 1402/08/21 تاریخ انتشار : 1402/12/27

کلید واژه: نانوذره های پلاتین, واکنش کاهش اکسیژن, الکتروکاتالیست, سدیم سیترات.,

چکیده مقاله :

در پژوهش حاضر، به منظور دستیابی به کارایی بیشتر و استفاده کمتر از الکتروکاتالیست پلاتین برای واکنش کاهش اکسیژن در کاتد پیل سوختی، فعالیت الکتروکاتالیستی نانوذره ها با 20 درصدوزنی پلاتین بر کربن (Pt(20wt%)/C) با نسبت‌های متفاوت، ماده پایدارکننده تری سدیم سیترات برای واکنش کاهش اکسیژن سنتز شد. نسبت‌های 1:12، 1:9 ،1:6 ،1:3 از پلاتین و تری سدیم سیترات (Pt/C:TC) به عنوان عامل پایدارکننده با روش اشباع-کاهش آماده شد. میکروسکوپ الکترونی روبشی SEM برای ریخت شناسی نانوکاتالیست و روش های ولت آمپرسنجی چرخه‌ای(CV)، ولت آمپرسنجی با روبش خطی پتانسیل (LSV)، الکترود دیسک چرخان (RDE) و طیف سنجی رهبندی الکتروشیمایی (EIS) برای ارزیابی واکنش کاهش اکسیژن در لایه کاتالیست کاتد در محیط اسیدی به کارگرفته شدند. نتیجه ها نشان داد که کارایی الکتروکاتالیست ساخته شده بانسبت Pt/C:TC برابر با 1:3 برای کاهش اکسیژن نسبت به سایر الکترودها بهتر است. همچنین، مقاومت انتقال بار کمتر، توزیع مناسب‌تر و سطح فعال الکتروشیمیایی (m2gpt 1/7) بهتری دارند. افزون براین، تعداد الکترون های واکنش کاهش اکسیژن نیز محاسبه شد که برای نسبت 1:3 از مسیر چهار الکترونی پیروی ‌کرد.

چکیده انگلیسی:

In the present study, Pt(20wt%)/C electrocatalysts for oxygen reduction reaction in the cathode of fuel cells were synthesized with different amounts of trisodium citrate as stabilizing agent, to achieve higher efficiency of platinum electrocatalyst. The electrocatalysts containing platinum and trisodium citrate with ratios of 1:12, 1:9, 1:6, and 1:3 (Pt/C:TC) were prepared by using the saturation-reduction method. To evaluate the oxygen reduction reaction in the cathode catalyst layer in an acidic environment cyclic voltammetry (CV), linear sweep voltammetry (LSV), rotating disk electrode (RDE), and finally electrochemical impedance spectroscopy (EIS) techniques were applied. Also, morphology of the catalysts was studied with scanning electron microscopy (SEM). The results showed that the efficiency of the synthesized electrocatalysts at a ratio of 1:3 (Pt/C:TC) was better for oxygen reduction. It also had lower charge transfer resistance, more suitable distribution, and higher electrochemically active surface area (14.7 m2gPt). In addition, the number of electrons involved in the oxygen reduction reaction was calculated to follow the four-electron pathway for the electrocatalyst prepared at ratio of 1:3.

منابع و مأخذ:

[1] Li M, Bi X, Wang R, Li Y, Jiang G, Li L, et al. Relating catalysis between fuel cell and metal-air batteries‏. Matter. 2020;2(1):32–49. doi: org/10.1016/j.matt.2019.10.007
[2] Siahrostami S, Verdaguer-Casadevall A, Karamad Deiana M, Malacrida, P, Escribano B. Enabling direct H2O2 production through rational electrocatalyst design‏. Nature Materials. 2013;12:1137-1143. doi: org/10.1038/ NMAT 3795
[3] Chang Q, Zhang P, Mostaghimi B, Zhao X, Denny R, Lee H, et al. Promoting H2O2 production via 2-electron oxygen reduction by coordinating partially oxidized Pd with defect carbon. Nat. Commun. 2020;11:2178. doi: org/10.1038/s41467-020-15843-3
[4] Zhao Z, Hossain D, Liu S, Hsieh,H, Lee, I, Gao W, et al. Tailoring a three-phase microenvironment for high-performance oxygen reduction reaction in proton exchange membrane fuel cells. Matter. 2020;3(5):1774–1790. doi: org/10.1016/j.matt.2020.09.025
[5] Lin G, Zhou Y, Liu Q, Zhang T, Shan G, Yang M, Wang J. A review of oxygen reduction mechanisms for metal-free carbon-based electrocatalysts. npj Comput.Matter. 2019;5:78. doi: org/10.1038/s41524-019-0210-3
[6] Cao L, Zhao Z, Liu Z, Gao W, Dai S, Gha J, et al. Differential surface elemental distribution leads to significantly enhanced stability of PtNi-based ORR catalysts‏. Matter. 2019;1(6):1567-1580. doi: org/10.1016/j.matt.2019.07.015
[7] Chen L, Xu Q. Metal-organic framework composites for catalysis. ‏Matter. 2019;1(1):57-89. doi: org/10.1016/j.matt. 2019.05.018
[8] Zhang N, Zhou T, Lin Y, Zhong C, Wang W, Jiao Q, et al. High-density planar-like Fe2N6 structure catalyzes efficient oxygen reduction‏. Matter. 2020;3(2):509-521. doi: org/10.1016 /j.matt.2020.06.026
[9] Wang H, Zhang L, Wilkinson P, Zhang J. Recent progresses in oxygen reduction reaction electrocatalysts for electrochemical energy applications. Electrochem. Energy Rev. 2019;2:518–538. doi: org/10.1007/s41918-019-00052-4
[10] Liu, J.; Jiao, M.; Barkholtz, M.; Wang, Y.; Jiang, L.; Liu, D, et al. Erratum: High performance platinum single atom electrocatalyst for oxygen reduction reaction. Nature Communications. 2017;8:16160. doi: /10.1038/ncomms15938
[11] Jiang K, Back S, Akey J, Xia C, Liang W, Schaak D, et al. Highly selective oxygen reduction to hydrogen peroxide on transition metal single atom coordination. Nature Communications. 2019;10:3997. doi: org/ 10.1038/s41467-019-11992-2
[12] Huang F, Song J, Dou S, Wang J, Wang X. Strategies to break the scaling relation toward enhanced oxygen electrocatalysis‏. Matter. 2019;1(6):1494-1518. doi: org/10.1016/ j.matt.2019.09.011
[13] Zhang J, Dai L. Heteroatom-doped graphitic carbon catalysts for efficient electrocatalysis of oxygen reduction reaction‏. ACS Catalysis. 2015;5(12):7244–7253. doi: org/10.1021/ acscatal.5b01563
[14] Dekel R. Review of cell performance in anion exchange membrane fuel cells‏. Journal of Power Soruces. 2018;375:158-169. doi: org/10.1016/j.jpowsour.2017.07.117
[15] Hagesteijn L, Jiang S, Ladewig B. A review of the synthesis and characterization of anion exchange membranes. Mater Sci. 2018;53: 11131–11150. doi: org/10.1007/s10853-018-2409-y
[16] Wang X, Yang G, Chai G, Nasir MS, Wang S, Zheng X, et al. Fabrication of heterostructured UIO-66-NH2/CNTs with enhanced activity and selectivity over photocatalytic CO2 reduction. International Journal of Hydrogen Energy. 2020;45(55):30634-30646. doi: org/10. 1016/j.ijhydene.2020.08.273
[17] Kobayashi R, Ishii T, Imashiro Y, Ozaki J. Synthesis of P-and N-doped carbon catalysts for the oxygen reduction reaction via controlled phosphoric acid treatment of folic acid‏. Beilstein J. Nanotechnol. 2019;(17):1497–1510. doi: org/10.3762 /bxiv.2019.2. v1
[18] Tan H, Jiang X, Tang J, Wang Z, Qian H, Mei P, et al. Perfectly ordered mesoporous iron-nitrogen doped carbon as highly efficient catalyst for oxygen reduction reaction in both alkaline and acidic electrolytes. Nano Energy. 2017;35: 286-294. doi: org/10.1016/ j.nanoen.2017.04.014
[19] Jiang Y, Yang L, Sun T, Zhao J, Lyu Z, Zhou O, Wang X. Significant contribution of intrinsic carbon defects to oxygen reduction activity.‏ ACS Catalysis. 2015;5(11): 6707–6712. doi: org/10.1021/acscatal.5b01835
[20] Liu Y, Quan X, Fan X, Wang H, Chen S. High‐yield electrosynthesis of hydrogen peroxide from oxygen reduction by hierarchically porous carbon. Angew. Chem. Int. Ed. 2015;127(23):6941-6945. doi:/10. 1002/ange.201502396
[21] Garsuch A, Michaud X, Wagner G, Klepel O, Dahn JR. Templated Ru/Se/C electrocatalysts for oxygen reduction‏. Electrochimica Acta. 2009;54(4):1350-1354. doi: org/10.1016/j. electacta.2008.09.018
[22] Shao M, Peles A, Shoemaker K. Electrocatalysis on platinum nanoparticles: Particle size effect on oxygen reduction reaction activity. Nano Lett. 2011;11(9):3714-3719. doi: org/10.1021/ nl2017459
[23] Kumar SS, Phani KLN. Exploration of unalloyed bimetallic Au–Pt/C nanoparticles for oxygen reduction reaction. Journal of Power Sources. 2009;187(1):19-24. doi:/10.1016/j.jpowsour.2008.10.121.
[24] Peng Z, Yang H. Designer platinum nanoparticles: Control of shape, composition in alloy, nanostructure and electrocatalytic property‏. Nanotoday. 2009;4(2):143-164. doi: org/10.1016/j.nantod.2008.10.010