سنتز سیلیکون کاربید گرافیتی (g-SiC) متخلخل از ژلاتین و فوم سیلیکا برای حذف فوتوکاتالیستی آلایندههای آلی و زیستی آب
محورهای موضوعی : شیمی معدنیمریم افشارپور 1 , عارف رستمی 2
1 - دانشیارگروه شیمی معدنی، پژوهشگاه شیمی و مهندسی شیمی ایران، تهران، ایران.
2 - دانشجوی کارشناسی ارشد گروه شیمی معدنی، پژوهشگاه شیمی و مهندسی شیمی ایران، تهران، ایران.
کلید واژه: باکتری, رنگ آزو, فوتوکاتالیست فاقد فلز, سیلیکون کاربید گرافیتی,
چکیده مقاله :
در این پژوهش، سیلیکون کاربید گرافیتی (g-SiC) متخلخل دوپه شده با نیتروژن به عنوان یک فوتوکاتالیست بدون فلز با فوم سیلیکا به عنوان منبع سیلیکون و ژلاتین به عنوان منبع کربنی سنتز شدند. ویژگی فوتوکاتالیستی این ترکیب در حذف فوتوکاتالیستی رنگ های آزو و ازبین بردن باکتری های گرم مثبت و منفی در نور مرئی ارزیابی شد. ساختار سنتزی g-SiC توانایی بسیار بالایی را در حذف آلاینده های آلی (99 % در 10 دقیقه) در مقایسه با SiC تجاری (8 % در 10 دقیقه)، نشان داد. این بهبود ویژگی فوتوکاتالیستی به ساختار گرافنی این ترکیب مربوط می شود که موجب افزایش انتقالات الکترونی شده و سرعت بازترکیب را کاهش می دهد. همچنین، به دلیل وجود بار مثبت بر اتم های سیلیکون در ساختار g-SiC، مولکول های اکسیژن محلول در آب می توانند جذب این مراکز شوند و رادیکال های اکسیژنی را تولید کنند. این رادیکال ها می توانند به عنوان یک گونه فعال واکنش های فوتوکاتالیستی را سرعت بخشند. از طرف دیگر، استفاده از فوم سیلیکا موجب افزایش مساحت سطح شد ( m2/g7/191) و با دوپه شدن نیتروژن (8/2 %) ناشی از منبع ژلاتین، نواقص ساختاری بیشتر، قدرت جذب بالاتر و کاف نوار کوچکتر(eV 16/2) در ساختار ایجاد شد که فعالیت فوتوکاتالیستی آن را افزایش داد. نتیجه ها نشان داد که این ترکیب می تواند رنگ های آزو را تا 100 % و باکتری ها را تا بالای 85 % حذف کند.
In this research, porous graphitic silicon carbide (g-SiC) doped with nitrogen was synthesized as a metal-free photocatalyst by using silica foam as a silicon source and gelatin as a carbon source. The photocatalytic property of this compound was evaluated in the photocatalytic removal of azo dyes and gram positive and negative bacteria in visible light. The g-SiC showed a very high potential to remove organic pollutants (99 % in 10 minutes) compared to commercial SiC (8 % in 10 minutes). This enhancement in photocatalytic performance is related to the graphenic structure of this compound, which increases electron transfers and reduces the rate of recombination. Also, the oxygen molecules which dissolved in water can adsorbed on positive charged Si atoms in g-SiC structure and produce oxygenated radicals. These radicals can accelerate photocatalytic reactions as an active species. On the other hand, the use of silica foam increases the surface area, and with the nitrogen doping from the gelatin source, more structural defects, higher absorption, and a smaller band gap are created in the structure, which increases the photocatalytic activity. The obtained results show that this compound can remove azo dyes up to 100% and bacteria up to 80%.
[1] Seckler, D.; Barker, R.; Amarasinghe U.; Intern. J. Water Res. Develop. 15, 29-42, 1999.
[2] Antil, R.; Tox. Environ. Chem. 96, 1260-1271, 2014.
[3] Katheresan, V.; Kansedo, J.; Lau, S.Y.; J. Environ. Chem. Eng. 6, 4676-4697, 2018.
[4] Muralikrishna, I.V.; Manickam, V. “Industrial Wastewater Treatment Technologies, Recycling, and Reuse” in “Environmental Management”, Elsevier, India, 2017.
[5] Pattnaik, P.; Dangayach, G.S.; Bhardwaj, A.K.; Rev. Environ. Health 33, 163-203, 2018.
[6] Kumar, S.G.; Devi L.G.; J. phy. Chem. A, 115, 13211-13241, 2011.
[7] Meenakshi, G.; Sivasamy, A.; Suganya G.A.; Kavithaa S.; J. Mol. Catal. A. 411, 167-178, 2016.
[8] Georgaki, I.; Vasilaki, E.; Katsarakis N.; Am. J. Anal. Chem. 5, 518-528, 2014.
[9] Afsharpour, M.; Amoee S.; Environ. Sci. Pollut. Res. 29, 49784, 2022.
[10] Bayat, P.; Hajipour, H.A.; Rourani, M.S.; Abbasi, S.; Torkian, Y.; Wen, M.Y.; Mehr, A.; Hojjati-Najafabadi, A.; Environ. Res. 207, 112157, 2022.
[11] Mohammed, A.A.; Al-Musawi, T.J.; Kareem, S.L.; Zarrabi, M.; Al-Ma’abreh, A.M.; Arab. J. Chem. 13, 4629–4643, 2020.
[12] Li, J.; Yin, Y.; Liu, E.; Ma, Y.; Wan, J.; Fan, J.; Hu, X.; J. Hazard. Mater. 321, 183-192, 2017.
[13] Kim, K.S.; Zhao, Y.; Jang, H.; Lee, S.Y.; Kim, J.M.; Kim, K.S.; Ahn, J.H.; Kim, P.; Choi, J.Y.; Hong, B.H.; Nature 457, 706-710, 2009.
[14] Hao, D.; Yang, Z.M.; Jiang, C.H.; Zhang, J.S.; Appl. Catal. B, 144, 196-202, 2014.
[15] Pandiyan, R.; Mahalingam, Sh.; Ahn, Y.H.; J. Photochem. Photobiol. B. 191, 18–25, 2019.
[16] Chen, Y.; Huang, Y.P.; Tian, H.; Ye, L.; Li, R.; Chen, Ch.; Dai, Z.; Huang, D.; J. Environ. Sci. 127, 60-68, 2023.
[17] Zhang, B.; He, X.; Yu, Ch.; Liu, G.; Ma, D.; Cui, Ch.; Yan, Q.; Zhang, Y.; Zhang, G.; Ma, J.; Xin, Y. Chin.; Chem. Lett. 33, 1337-1342, 2022.
[18] Chang, F.; Zheng, J.; Wang, X.; Xu, Q.; Deng, B.; Hu, X.; Liu, X.; Mater. Sci. Semiconduct. Process. 75, 183-192, 2018.
[19] Singh, J.; Arora, A.; Basu, S.; J. Alloy Comp. 808, 151734, 2019.
[20] Sun, J.X.; Yuan, Y.P.; Qiu, L.G.; Jiang, X.; Xie, A.J.; Shen, Y.H.; Zhu, J.F.; Dalton Trans. 41, 6756–6763, 2012.
[21] Chen, J.; Shen, S.; Guo, P.; Wang, M.; Wu, P.; Wang, X.; Guo, L.; Appl. Catal. B. 152, 335-341, 2014.
[22] Fu, J.; Chang, B.; Tian, Y.; Xi, F.; Dong, X.; J. Mater. Chem. A. 1, 3083-3090, 2013.
[23] Hu, K.; Li, R.; Ye, Ch.; Wang, A.; Wei, W.; Hu, D.; Qiu, R.; Yan, K.; J. Clean. Product. 253, 120055, 2020.
[24] Darvishi-Farash, S.; Afsharpour, M.; Heidarian, J.; Environ. Sci. Pollut. Res. 28, 5938-5952, 2021.
[25] Afsharpour, M.; Behtooei, H.R.; Shakiba, M.; Martí, V.; Salemi Parizi, Sh.; Process. Saf. Environ Protect. 166, 704, 2022.
[26] Li, Y.; Zhang, H.; Liu, P.; Wang, D.; Li, Y.; Zhao, H.; Small. 9, 3336-3344, 2013.
[27] Wang, H.; Shen, Q.; You, Z.; Su, Y.; Yu, Y.; Babapour, A.; Zhang, F.; Cheng, D.; Yang, H.; Mater. Lett. 217, 143-145, 2018.
[28] Afsharpour, M.; Elyasi, M.; Javadiaan, H.R.; Molecules 26, 6569, 2021.
[29] Godoy, N.V.; Pereira, J.L.; Duarte, E.H.; Tarley, C.R.T.; Segatelli, M.G.; Mater. Chem. Phys. 175, 33-45, 2016.
[30] Eckmann, A.; Felten, A.; Mishchenko, A.; Britnell, L.; Krupke, R.; Novoselov, K.S.; Casiraghi, C.; Nano Lett. 12, 3925-30, 2012.
[31] Gomi, L.S.; Afsharpour, M.; Ghasemzadeh, M.; Lianos, P.; J. Mol. Liquid. 295, 111657, 2019.
_||_[1] Seckler, D.; Barker, R.; Amarasinghe U.; Intern. J. Water Res. Develop. 15, 29-42, 1999.
[2] Antil, R.; Tox. Environ. Chem. 96, 1260-1271, 2014.
[3] Katheresan, V.; Kansedo, J.; Lau, S.Y.; J. Environ. Chem. Eng. 6, 4676-4697, 2018.
[4] Muralikrishna, I.V.; Manickam, V. “Industrial Wastewater Treatment Technologies, Recycling, and Reuse” in “Environmental Management”, Elsevier, India, 2017.
[5] Pattnaik, P.; Dangayach, G.S.; Bhardwaj, A.K.; Rev. Environ. Health 33, 163-203, 2018.
[6] Kumar, S.G.; Devi L.G.; J. phy. Chem. A, 115, 13211-13241, 2011.
[7] Meenakshi, G.; Sivasamy, A.; Suganya G.A.; Kavithaa S.; J. Mol. Catal. A. 411, 167-178, 2016.
[8] Georgaki, I.; Vasilaki, E.; Katsarakis N.; Am. J. Anal. Chem. 5, 518-528, 2014.
[9] Afsharpour, M.; Amoee S.; Environ. Sci. Pollut. Res. 29, 49784, 2022.
[10] Bayat, P.; Hajipour, H.A.; Rourani, M.S.; Abbasi, S.; Torkian, Y.; Wen, M.Y.; Mehr, A.; Hojjati-Najafabadi, A.; Environ. Res. 207, 112157, 2022.
[11] Mohammed, A.A.; Al-Musawi, T.J.; Kareem, S.L.; Zarrabi, M.; Al-Ma’abreh, A.M.; Arab. J. Chem. 13, 4629–4643, 2020.
[12] Li, J.; Yin, Y.; Liu, E.; Ma, Y.; Wan, J.; Fan, J.; Hu, X.; J. Hazard. Mater. 321, 183-192, 2017.
[13] Kim, K.S.; Zhao, Y.; Jang, H.; Lee, S.Y.; Kim, J.M.; Kim, K.S.; Ahn, J.H.; Kim, P.; Choi, J.Y.; Hong, B.H.; Nature 457, 706-710, 2009.
[14] Hao, D.; Yang, Z.M.; Jiang, C.H.; Zhang, J.S.; Appl. Catal. B, 144, 196-202, 2014.
[15] Pandiyan, R.; Mahalingam, Sh.; Ahn, Y.H.; J. Photochem. Photobiol. B. 191, 18–25, 2019.
[16] Chen, Y.; Huang, Y.P.; Tian, H.; Ye, L.; Li, R.; Chen, Ch.; Dai, Z.; Huang, D.; J. Environ. Sci. 127, 60-68, 2023.
[17] Zhang, B.; He, X.; Yu, Ch.; Liu, G.; Ma, D.; Cui, Ch.; Yan, Q.; Zhang, Y.; Zhang, G.; Ma, J.; Xin, Y. Chin.; Chem. Lett. 33, 1337-1342, 2022.
[18] Chang, F.; Zheng, J.; Wang, X.; Xu, Q.; Deng, B.; Hu, X.; Liu, X.; Mater. Sci. Semiconduct. Process. 75, 183-192, 2018.
[19] Singh, J.; Arora, A.; Basu, S.; J. Alloy Comp. 808, 151734, 2019.
[20] Sun, J.X.; Yuan, Y.P.; Qiu, L.G.; Jiang, X.; Xie, A.J.; Shen, Y.H.; Zhu, J.F.; Dalton Trans. 41, 6756–6763, 2012.
[21] Chen, J.; Shen, S.; Guo, P.; Wang, M.; Wu, P.; Wang, X.; Guo, L.; Appl. Catal. B. 152, 335-341, 2014.
[22] Fu, J.; Chang, B.; Tian, Y.; Xi, F.; Dong, X.; J. Mater. Chem. A. 1, 3083-3090, 2013.
[23] Hu, K.; Li, R.; Ye, Ch.; Wang, A.; Wei, W.; Hu, D.; Qiu, R.; Yan, K.; J. Clean. Product. 253, 120055, 2020.
[24] Darvishi-Farash, S.; Afsharpour, M.; Heidarian, J.; Environ. Sci. Pollut. Res. 28, 5938-5952, 2021.
[25] Afsharpour, M.; Behtooei, H.R.; Shakiba, M.; Martí, V.; Salemi Parizi, Sh.; Process. Saf. Environ Protect. 166, 704, 2022.
[26] Li, Y.; Zhang, H.; Liu, P.; Wang, D.; Li, Y.; Zhao, H.; Small. 9, 3336-3344, 2013.
[27] Wang, H.; Shen, Q.; You, Z.; Su, Y.; Yu, Y.; Babapour, A.; Zhang, F.; Cheng, D.; Yang, H.; Mater. Lett. 217, 143-145, 2018.
[28] Afsharpour, M.; Elyasi, M.; Javadiaan, H.R.; Molecules 26, 6569, 2021.
[29] Godoy, N.V.; Pereira, J.L.; Duarte, E.H.; Tarley, C.R.T.; Segatelli, M.G.; Mater. Chem. Phys. 175, 33-45, 2016.
[30] Eckmann, A.; Felten, A.; Mishchenko, A.; Britnell, L.; Krupke, R.; Novoselov, K.S.; Casiraghi, C.; Nano Lett. 12, 3925-30, 2012.
[31] Gomi, L.S.; Afsharpour, M.; Ghasemzadeh, M.; Lianos, P.; J. Mol. Liquid. 295, 111657, 2019.