بررسی تاثیر نسبت مولار Al:Mg بر خواص ساختاری نانوکاتالیست NiO/Al2O3-MgO تولیدی به روش سل - ژل اصلاح شده

محورهای موضوعی : فصلنامه علمی - پژوهشی مواد نوین

علی عبیداوی ¹ , سهراب سنجابی ²

1 - دانشگاه آزاد اسلامی، واحد اهواز، گروه مهندسی مواد، اهواز، ایران.
2 - دانشگاه تربیت مدرس، گروه مهندسی مواد، تهران، ایران.

تاریخ دریافت : 1394/06/30 تاریخ پذیرش : 1394/06/30 تاریخ انتشار : 1394/06/01

کلید واژه: پایه آلومینا- منیزیا, خواص ساختاری, سل- ژل اصلاح شده, نانوکاتالیست نیکل, مساحت سطح ویژه,

چکیده مقاله :

در این پژوهش، نانوکریستال­های NiO/Al₂O₃-MgO با استفاده از روش سل-ژل اصلاح و با 20 درصد وزنی نیکل تهیه شدند. هدف از این پژوهش، بررسی تاثیر نسبت مولارAl:Mg  بر خواص ساختاری نانوذرات مانند فازهای بدست آمده، اندازه کریستالی نانوذرات، ریخت شناسی سطح، مساحت سطح ویژه، توزیع اندازه و حجم حفرات است. برای این منظور نانوساختارهایی در هفت نسبت مولار گوناگون (4:1، 3:1، 2:1 ، 1:4، 1:3، 1:2، 1:1Al:Mg:) سنتز شدند. مشخصه­یابی این نانوکریستال­ها با استفاده از آنالیزهای دستگاهی BET-BJH ,TGA-DSC ,FESEM-EDX, FTIR ,XRD و TEM انجام شد.  نتایج بدست آمده از XRD  نشان دادند که با افزایش نسبت مولار آلومینیوم به منیزیم، محلول جامد        MgO. NiO  جای خود را به فاز  NiOمی­دهد که با افزایش این نسبت، اندازه کریستالی فازNiO  کاهش می­یابد به گونه­ای که در نسبت مولار 3:1Al:Mg: نزدیک به 11 نانومتر ­رسید، اما، با افزایش نسبت مولار منیزیم به آلومینیوم از 1:1 به1:4، هیچ پیکی مبنی بر حضور فاز NiO مشاهده نشد و با افزایش این نسبت اندازه کریستالیت به ترتیب از 7/6 تا 8/9 نانومتر افزایش ­یافت. بررسی­های ریخت شناسی سطح به وسیله FESEM نشان می­دهد که ذرات دارای ابعاد نانومتری هستند و مورفولوژی ذرات در نسبت­های مولار گوناگون آلومنیوم و منیزیم تغییر می­کند. هم­چنین، با افزایش نسبت مولار Al: Mg از 2:1 به 1:3 سطح ویژه نانوکریستال­های NiO/Al₂O₃-MgO ازm²/g120 به m²/g100 کاهش یافت. تصاویر TEM و الگوی تفرق الکترونی انتخابی نانوذرات با نسبت مولار 2:1Al:Mg: به ترتیب تایید کننده ساختار مزو حفره و نانوکریستالی بودن کاتالیست ها بود

منابع و مأخذ:

1-L. Zhou, J. Xuand F. Wang, "Metal Oxide Nanoparticles from Inorganic Sources via a Simple and General Method",Materials Chemistry and Physics,Vol 97, pp. 137–142, 2006.

2-W.Trakarnpruk and C. Sukkaew, "Preparation of Ni/MgOZrO₂Nanocrystals by Citrate Sol–Gel Method", Journal of Alloys and Compounds,Vol 460, pp. 565–569, 2008.

3- G.A. El-Shobaky, S.A. El-Molla and A.M.I. Ali, "Catalytic Promotion of NiO/MgO System by Doping with Some Transition Metal Cations", Applied Catalysis A: General, Vol 253, pp. 417–425, 2003.

4-P.G. Savva, K. Goundani and J. Vakros, "Benzene Hydrogenation Over Ni/Al₂O₃ Catalysts Prepared by Conventional and Sol–Gel Techniques", Applied Catalysis B: Environmental, Vol 79, pp. 199–207, 2008.

5-Sh. Tao, F. Gao and X. Liu, "Preparation and Gas Sensing Properties of CuFe₂O₄ at Reduced Temperature", Materials Science and Engineering B, Vol 77, pp. 172–176, 2000.

6-W. Cai and J. Wan, "Facile Synthesis of Superparamagnetic Magnetite Nanoparticles in Liquid Polyols", Journal of Colloid and Interface Science, Vol 305, pp. 366–370, 2007.

7-Ch. Wu and T. Williams, "Hydrogen Production from Steam Reforming of Ethanol with Nano-Ni/SiO₂ Catalysts Prepared at Different Ni to Citric Acid Ratios Using a Sol–Gel Method", Applied Catalysis B :Environmental, Vol 102, pp. 251–259, 2011.

8-N. Srisiriwat, S. Therdthianwong and A. Therdthianwong,"Oxidative Steam Reforming of Ethanol Over Ni/Al₂O₃ Catalysts Promoted by CeO₂, ZrO₂ and CeO₂–ZrO₂", Int J Hydrogen Energy, Vol 34, pp. 2224–2234,2009.

9-Y. H. Wang, H. M. Liu and B.Q. Xu,"Durable Ni/MgO Catalysts for CO₂   Reforming of Methane: Activity and Metal–Support Interaction", Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. Vol 299, pp. 44–52, 2009.

10-J.R. Nielsen, "New Aspects of Syngas Production and Use", Catal Today, Vol 36, pp. 159–164, 2000.

11-G. Jianjun, L. Hui and Z. Hong, "Dry Reforming of Methane Over Nickel Catalysts Supported Onmagnesium Aluminate Spinels", Applied Catalysis A: General, Vol 273, pp. 75–82, 2004.

12-T. Andrey, T. Tatsuo and H. Satoshi, "Dry reforming of Methane over Catalysts Derived from Nickel-Containing Mg-Al Layered Double Hydroxides", Journal of Catalysis,Vol 213, pp. 191–203, 2003.

13-G. Goncalves, M.K. Lenzi, O.A.A. Santos and L.M.M. Jorge, "Preparation and Characterization of Nickel BasedCatalysts on Silica, Alumina and Titania Obtained by Sol–Gel Method", Journal of Non-Crystalline Solids, Vol 352, pp. 3697–3704, 2006.

14-L. Chen and X. Sun, "Preparation and Characterization of Porous MgO and NiO/MgONanocomposites", Applied Catalysis A: General ,Vol 265, pp. 123–128, 2004.

15-S. Zhang and J. Wang, "Effect of Calcination Temperature on Structure and Performance ofNi/TiO₂-SiO₂ Catalyst for CO₂ Reforming of Methane", Journal of Natural Gas Chemistry, Vol 17, pp. 179–183, 2008.

16-Pechini, " Method of preparing lead and alkaline earth titanates and niobates and coating method using the same to form a capacitor" MP Patent US no. 3330697. 1967.

17-M. Salavati-Niasari, F. Davar and M. Farhadi, "Synthesis and Characterization of Spinel-Type CuAl₂O₄Nanocrystalline by Modified Sol–Gel Method", J Sol-Gel SciTechnol, Vol 51,pp. 48–52, 2009.

18-M. Salavati-Niasari, F. Davar and M. Farhadi, "Bright Blue Pigment CoAl₂O₄Nanocrystals Prepared byModified Sol–Gel Method", J Sol-Gel SciTechnol, Vol 52,pp. 321–327, 2009.

19-اعظم حیدری، مجید جعفری و علی صفار تلوری، سنتز و مشخصه یابی کامپوزیت های نانوکریستالی اکسید روی با سطح ویژه بالا نشانده شده در زمینه سلیکا-آلومینا به روش سل-ژل، مجله مواد نوین/جلد4 شماره 1پاییز 1392.                                  

20- R. Jenkins, R.L. Snyder (eds), Chemical Analysis: Intro-Duction to X-Ray Powder Diffractometry. Wiley, New York, p 90.1996.

21-K. Young Koo and H-S.Roh, "A Highly Effective and Stable Nano-Sized Ni/MgO–Al₂O₃Catalyst for Gas to Liquids (GTL) Process", Int J Hydrogen Energy, Vol 33,pp. 2036–2043, 2008.

22-A. I. Tsyganok , M. Ina and T. Tsunod, "Rational Design of Mg–Al Mixed Oxide-Supported Bimetallic Catalysts for Dry Reforming of Methane", Applied Catalysis A: General, Vol 292,pp. 328–343, 2005.

23-H. Qiao, Zh. Wei and H. Yang, "Preparation and Characterization of NiO Nanoparticles by Anodic Arc Plasma Method", Journal of Nanomaterials Vol 2009 (2009), Article ID 795928, 5 pages.

24-P.Y. Lee, H. Suematsu and T. Yano, "Synthesis and Characterization of Nanocrystalline MgAl₂O₄ Spinel by Polymerized Complex Method", Journal of Nanoparticle Research, Vol 8,pp. 911–917, 2006.

25-K. Young, K., H.S. Rohb and T.S. Yu, "Coke Study on MgO-promoted Ni/Al₂O₃ Catalyst in Combined H₂O and CO₂ Reforming of Methane for Gas to Liquid (GTL) Process", Applied Catalysis A: General, Vol 340,pp. 183–190, 2008.

26-Li. M. Wang, X. Li and S. Wang, "Hydrogen Production from Ethanol Steam Reforming over Nickel Based Catalyst Derived from Ni/Mg/Al Hydrotalcite-like Compounds", International Journal of Hydrogen Energy, Vol 35,pp. 6699-6708, 2010.

27-Y.H. Wang, H.M. Liu and B.Q. Xu, "Durable Ni/MgO Catalysts for CO₂ Reforming of Methane: Activity and Metal–Support Interaction", Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, Vol 299,pp. 44-52, 2009.