ارزیابی کارآیی فرآیند سونوالکتروشیمی به منظور حذف آلاینده های زیست محیطی در بوم سازگان آبی ( مطالعه موردی: حذف فرمالدئید)
امیرمحمد فرهودی
1
,
امیرحسام حسنی
2
,
گیتی کاشی
3
,
امیر حسین جاوید
4
,
نبی اله منصوری
5
1 - دانشجوی دکتری رشته مهندسی محیط زیست گرایش آب و فاضلاب، گروه مهندسی محیط زیست، دانشکده کشاورزی، آب، غذا و فراسودمندها، واحد علوم و تحقیقات، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران.
2 - استاد گروه مهندسی محیط زیست، دانشکده کشاورزی، آب، غذا و فراسودمندها، واحد علوم و تحقیقات، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران.
3 - دانشیار گروه مهندسی بهداشت محیط، دانشکده بهداشت، واحد علوم پزشکی، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران.
4 - استاد گروه مهندسی محیط زیست، دانشکده کشاورزی، آب، غذا و فراسودمندها، واحد علوم و تحقیقات، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران.
5 - استاد گروه مهندسی محیط زیست، دانشکده کشاورزی، آب، غذا و فراسودمندها، واحد علوم و تحقیقات، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران.
الکلمات المفتاحية: تاگوچی, سونوالکتروشیمی, فراصوت, فرمالدئید, مدل سنتیکی ,
ملخص المقالة :
طبق تحقیقات آژانس حفاظت محیط زیست آمریکا، فرمالدئید بهعنوان عامل سرطان‌زای گروه یک طبقه‌بندی گردیده است. غلظت آستانه 61/1 میلیگرم بر لیتر فرمالدئید برای حفاظت از بوم‌سازگان آبی پیشنهاد شده است. در نتیجه پساب‌های حاوی فرمالدئید باید قبل از تخلیه به محیط زیست تصفیه شوند تا از بوم‌سازگان آبی و سلامت انسان محافظت شود. هدف این پژوهش کاربردي، بررسي کارآیی حذف فرمالدئید، از آب آشامیدني شهري توسط فرآیند اکسیداسیون پیشرفته سونوالکتروشیمی مي‌باشد. این تحقیق در مقیاس آزمایشگاهی و راکتور ناپیوسته تک‌قطبی سونوالکتروشیمی انجام گردید. مقادیر معین فرمالدئید به نمونه آب آشامیدنی شهری تهران افزوده شد. کارآیي حذف با استفاده از الکترودهای روی- مس (به علت برقراری بهترین پتانسیل) در حالات مختلف متغیرهای pH (11-3)، زمان (0-32 دقیقه)، غلظت فرمالدئید (110-330 میلیگرم در لیتر)، چگالی جریان (4-8 میلیوات بر سانتی‌مترمربع) و توان الکتریکی (50-100 وات) مورد بررسي قرار گرفت. اندازه‌گیري غلظت فرمالدئید باقی‌مانده به وسیله دستگاه اسپکتروفتومتري در طول موج 400 نانومتر با روش رنگ‌سنجی با اسید کروموتروپیک 6252 انجام گرفت. نتایج با مدل‌های سنتیک جذب و آنالیز واریانس یک‌طرفه مورد تجزیه و تحلیل قرار گرفت. تمام مراحل پژوهش طبق موازین اخلاقی اجرا گردید. بهترین شرایط حذف 110 میلیگرم در لیتر فرمالدئید (کارآیی 100 درصد) در زمان تماس 32 دقیقه،pH بهینه معادل 3، چگالی جریان 12 میلی‌آمپر بر سانتی‌مترمربع و توان الکتریکی 150 وات بهدست آمد. فرآیند از مدل سنتیکي درجه اول (9994/0=R2) و آنالیز واریانس یک‌طرفه پیروي کرد. غلظت بهعنوان مهم‌ترین متغیر بر اساس کارآیی حذف فرمالدئید بهدست آمده توسط مدل تاگوچی بود. این مطالعه بینش‌های جدیدی را برای مطالعه تصفیه سونوالکتروشیمی برای حذف فرمالدئید از طریق اکسیداسیون مستقیم (الکترولیز و سونولیز) و اکسیداسیون غیرمسقیم ارایه می‌دهد.
Abbas RN, and Abbas AS (2022) The Taguchi approach in studying and optimizing the electro-fenton oxidation to reduce organic contaminants in refinery wastewater using novel electrodes. Engineering, Technology & Applied Science Research 12:8928-8935.
Al-Marri S, AlQuzweeni SS, Hashim KS, AlKhaddar R, Kot P, AlKizwini RS, Zubaidi SL, and Al-Khafaji ZS (2020) Ultrasonic-Electrocoagulation method for nitrate removal from water. In IOP Conference Series: Materials Science and Engineering, pp 012073, IOP Publishing.
Almasi H, Asgari G, Leili M, Sharifi Z, and Seid-Mohammadi A (2017) The study of phenol removal from aqueous solutions using oxidizing agents of peroxide hydrogen, persulfate and periodate activated by ultrasound. Journal of Rafsanjan University of Medical Sciences 15:835-848.
Association APH (1926) Standard methods for the examination of water and wastewater. American Public Health Association.
Bello MM, Raman AAA, and Asghar A (2019) A review on approaches for addressing the limitations of Fenton oxidation for recalcitrant wastewater treatment. Process Safety and Environmental Protection 126:119-140.
Choi Y, Lee D, Hong S, Khan S, Darya B, Lee J-Y, Chung J, and Cho S-H (2020) Investigation of the synergistic effect of sonolysis and photocatalysis of titanium dioxide for organic dye degradation. Catalysts 10:500.
Çokay E, Eker S, and Taşkın E (2024) Treatment of table olive processing wastewater with US/UV processes. Heliyon 10.
Farhoodi AM, Hassani AH, Kashi G, Javid AH, and Mansouri N (2024) Optimization of the electro-photocatalytic process for the removal of formaldehyde from water using the Taguchi model. Heliyon.
Hashemzadeh F, and Borghei SM (2021) Study on application of electrocoagulation process to remove heavy metals lead, cadmium and chromium from water.
Hosseinzadeh A, Najafpoor AA, Navaei AA, Zhou JL, Altaee A, Ramezanian N, Dehghan A, Bao T, and Yazdani M (2021) Improving formaldehyde removal from water and wastewater by Fenton, photo-fenton and ozonation/fenton processes through optimization and modeling. Water 13:2754.
Hu D, Liu S, Qi L, Liang J, and Zhang G (2024a) A critical review on ultrasound-assisted adsorption and desorption technology: mechanisms, influencing factors, applications, and prospects. Journal of Environmental Chemical Engineering:114307.
Hu D, Liu S, and Zhang G (2024b) Sonochemical treatment for removal of aqueous organic pollutants: principles, overview and prospects. Separation and Purification Technology:128264.
Huang T, Zhang G, Chong S, Liu Y, Zhang N, Fang S, and Zhu J (2017a) Effects and mechanism of diclofenac degradation in aqueous solution by US/Zn0. Ultrasonics Sonochemistry 37:676-685.
Huang Y, Zhou T, Wu X, and Mao J (2017b) Efficient sonoelectrochemical decomposition of sulfamethoxazole adopting common Pt/graphite electrodes: The mechanism and favorable pathways. Ultrasonics Sonochemistry 38:735-743.
Iervolino G, Zammit I, Vaiano V, and Rizzo L (2020) Limitations and prospects for wastewater treatment by UV and visible-light-active heterogeneous photocatalysis: a critical review. Heterogeneous Photocatalysis: Recent Advances:225-264.
Jawale RH, and Gogate PR (2018) Combined treatment approaches based on ultrasound for removal of triazophos from wastewater. Ultrasonics sonochemistry 40:89-96.
Jawale RH, Gogate PR, and Pandit AB (2014) Treatment of cyanide containing wastewater using cavitation based approach. Ultrasonics sonochemistry 21:1392-1399.
Kashi G (2017) Optimization of electrochemical process for phenanthrene removal from aqueous medium by Taguchi. Toxicological & Environmental Chemistry 99:772-782.
Kashi G, and Hydarian N (2015) Optimization electrophotocatalytic removal of sulfanilamide from aqueous water by taguchi model. Journal of Mathematics 2015:86-98.
Kashi G, and Khoshab F (2015) Proxy electrochemical process for Acid humic. Ciência e Natura 37:41-48.
Khodabakhshi A, Hatami V, Hemati S, and Sadeghi M (2020) Removal of Formaldehyde from Aqueous Solutions by Advanced Oxidation Processes: UV/S: 2: O: 8: 2-:/Fe: 2+: and UV/S: 2: O: 8: 2. International Journal of Environmental Health Engineering 9:20.
Korake SR, and Jadhao PD (2021) Investigation of Taguchi optimization, equilibrium isotherms, and kinetic modeling for cadmium adsorption onto deposited silt. Heliyon 7.
Li H, Sang Y, Chang S, Huang X, Zhang Y, Yang R, Jiang H, Liu H, and Wang ZL (2015) Enhanced ferroelectric-nanocrystal-based hybrid photocatalysis by ultrasonic-wave-generated piezophototronic effect. Nano letters 15:2372-2379.
Licht K, Halkijevic I, Posavcic H, and Kosar V (2023) Study of ultrasound, initial concentration and electrode material on the electrochemical removal of selenium and strontium. Chemical Engineering and Processing-Process Intensification 191:109457.
Majd MH, Rajaei A, Bashi DS, Mortazavi SA, and Bolourian S (2014) Optimization of ultrasonic-assisted extraction of phenolic compounds from bovine pennyroyal (Phlomidoschema parviflorum) leaves using response surface methodology. Industrial Crops and Products 57:195-202.
Mehralipour J, and Kermani M (2019) Optimization of the ultrasonic-electroproxone process via graphene-titanium electrodes in removal of 2, 4 D from synthetic wastewater by RSM.
Nowshad F, Islam MN, and Khan MS (2018) Concentration and formation behavior of naturally occurring formaldehyde in foods. Agriculture & Food Security 7:1-8.
Olya M, Pirkarami A, Soleimani M, and Yousefi Limaee N (2013) Decolorization of acid dye using sono-based processes: sonoelectrochemical, sonophotoelectrochemical and sonophotoelectrocatalysis. Progress in Color, Colorants and Coatings 7:105-120.
Panahi A, Kamani H, Sancholi F, and Havangi M (2017) Efficiency evalution ultrasonic/Fenton process in removal of antibiotic Penicillin G from aquatic solution by response surface methodology.
Rahmani AR, Shabanloo A, Mehralipour J, Fazlzadeh M, and Poureshgh Y (2015) Degradation of phenol in aqueous solutions using electro-fenton process. Research Journal of Environmental Sciences 9:332.
Raschitor A, Llanos J, Cañizares P, and Rodrigo MA (2020) Improved electrolysis of colloid-polluted wastes using ultrasounds and electrocoagulation. Separation and Purification Technology 231:115926.
Rayaroth MP, Aravind UK, and Aravindakumar CT (2015) Sonochemical degradation of Coomassie Brilliant Blue: Effect of frequency, power density, pH and various additives. Chemosphere 119:848-855.
Ren Y-Z, Franke M, Anschuetz F, Ondruschka B, Ignaszak A, and Braeutigam P (2014) Sonoelectrochemical degradation of triclosan in water. Ultrasonics Sonochemistry 21:2020-2025.
Salman RH (2019) Removal of manganese ions (Mn2+) from a simulated wastewater by electrocoagulation/electroflotation technologies with stainless steel mesh electrodes: process optimization based on Taguchi approach. Iraqi Journal of Chemical and Petroleum Engineering 20:39-48.
Shestakova M, Vinatoru M, Mason TJ, Iakovleva E, and Sillanpää M (2016) Sonoelectrochemical degradation of formic acid using Ti/Ta2O5-SnO2 electrodes. Journal of Molecular Liquids 223:388-394.
Sheydaei M, Fattahi M, Ghalamchi L, and Vatanpour V (2019) Systematic comparison of sono-synthesized Ce-, La-and Ho-doped ZnO nanoparticles and using the optimum catalyst in a visible light assisted continuous sono-photocatalytic membrane reactor. Ultrasonics sonochemistry 56:361-371.
Shojaei A, Moeinian K, and Rostami R (2024) Removal of formaldehyde from the air flow in an electrochemical process. Process Safety and Environmental Protection 190:1040-1051.
SOLTANI RDC, Khataee A, Mashayekhi M, and Safari M (2016) Photocatalysis of formaldehyde in the aqueous phase over ZnO/diatomite nanocomposite. Turkish Journal of Chemistry 40:402-411.
Soltani RDC, Rezaee A, Safari M, Khataee A, and Karimi B (2015) Photocatalytic degradation of formaldehyde in aqueous solution using ZnO nanoparticles immobilized on glass plates. Desalination and Water Treatment 53:1613-1620.
Tran N, Drogui P, Brar SK, and De Coninck A (2017) Synergistic effects of ultrasounds in the sonoelectrochemical oxidation of pharmaceutical carbamazepine pollutant. Ultrasonics sonochemistry 34:380-388.
Tran N, Drogui P, Zaviska F, and Brar SK (2013) Sonochemical degradation of the persistent pharmaceutical carbamazepine. Journal of environmental management 131:25-32.
ul Nisa T, Khokhar WA, Imran U, Khokhar SA, and Soomro N (2023) Electrochemical treatment of wastewater containing urea-formaldehyde and melamine-formaldehyde. Chemosphere 338:139587.
Villaroel E, Silva-Agredo J, Petrier C, Taborda G, and Torres-Palma RA (2014) Ultrasonic degradation of acetaminophen in water: effect of sonochemical parameters and water matrix. Ultrasonics sonochemistry 21:1763-1769.
Yousefi M, Akbari H, Adibzadeh A, Mohammadi AA, Baziar M, Farajzadeh MA, and Akbari H (2024) Adsorption of diazinon from aqueous solution using metal organic framework and functionalized graphene: Comparison of BBD, ANN models. Chemosphere 351:141222.
Yousefi M, Nabizadeh R, Alimohammadi M, Mohammadi AA, and Mahvi AH (2019) Removal of phosphate from aqueous solutions using granular ferric hydroxide process optimization by response surface methodology. Desalin Water Treat 158:290-300.
Zhang Y, Wang M, San X, Zhang L, Wang N, Wang G, Meng D, and Shen Y (2024) Highly selective gas sensors for formaldehyde detection based on ZnO@ ZIF‑8 core-shell heterostructures. Sensors and Actuators B: Chemical 398:134689.
اردکانی س, سهیل, جعفری, سیدمیلاد, and احتشامی (2016) ارزیابی کارایی فرآیند الکترولیز در حذف پیراسنجه های اکسیژن خواهی شیمیایی و کل ذرات معلق از پساب کارخانجات کشمش پاک کنی. علوم و تکنولوژی محیط زیست 18:377-386.
مجله تحقیقات منابع طبیعی تجدیدشونده، سال پانزدهم، شماره 2 پاییز و زمستان1403(پیاپی چهل و دو)، ص 67-81، نوع مقاله:علمی پژوهشی/1
ارزیابی کارآیی فرآیند سونوالکتروشیمی به منظور حذف آلاینده های زیست محیطی در بوم سازگان آبی
( مطالعه موردی: حذف فرمالدئید)
امیرمحمد فرهودی1، امیرحسام حسنی2، گیتی کاشی3*، امیرحسین جاوید2 و نبی‌اله منصوری2
1) دانشجوی دکتری رشته مهندسی محیط زیست گرایش آب و فاضلاب، گروه مهندسی محیط زیست، دانشکده کشاورزی، آب، غذا و فراسودمندها، واحد علوم و تحقیقات، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران.
2) استاد گروه مهندسی محیط زیست، دانشکده کشاورزی، آب، غذا و فراسودمندها، واحد علوم و تحقیقات، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران.
3) دانشیار گروه مهندسی بهداشت محیط، دانشکده بهداشت، واحد علوم پزشکی، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران. *رایانامه نویسنده مسئول مکاتبات: g.kashi@yahoo.com
تاریخ دریافت: 08/08/1403 تاریخ پذیرش: 12/11/1403
چکیده
طبق تحقیقات آژانس حفاظت محیط زیست آمریکا، فرمالدئید بهعنوان عامل سرطان‌زای گروه یک طبقه‌بندی گردیده است. غلظت آستانه 61/1 میلیگرم بر لیتر فرمالدئید برای حفاظت از بوم‌سازگان آبی پیشنهاد شده است. در نتیجه پساب‌های حاوی فرمالدئید باید قبل از تخلیه به محیط زیست تصفیه شوند تا از بوم‌سازگان آبی و سلامت انسان محافظت شود. هدف این پژوهش کاربردي، بررسي کارآیی حذف فرمالدئید، از آب آشامیدني شهري توسط فرآیند اکسیداسیون پیشرفته سونوالکتروشیمی مي‌باشد. این تحقیق در مقیاس آزمایشگاهی و راکتور ناپیوسته تک‌قطبی سونوالکتروشیمی انجام گردید. مقادیر معین فرمالدئید به نمونه آب آشامیدنی شهری تهران افزوده شد. کارآیي حذف با استفاده از الکترودهای روی- مس (به علت برقراری بهترین پتانسیل) در حالات مختلف متغیرهای pH (11-3)، زمان (0-32 دقیقه)، غلظت فرمالدئید (110-330 میلیگرم در لیتر)، چگالی جریان (4-8 میلیوات بر سانتی‌مترمربع) و توان الکتریکی (50-100 وات) مورد بررسي قرار گرفت. اندازه‌گیري غلظت فرمالدئید باقی‌مانده به وسیله دستگاه اسپکتروفتومتري در طول موج 400 نانومتر با روش رنگ‌سنجی با اسید کروموتروپیک 6252 انجام گرفت. نتایج با مدل‌های سنتیک جذب و آنالیز واریانس یک‌طرفه مورد تجزیه و تحلیل قرار گرفت. تمام مراحل پژوهش طبق موازین اخلاقی اجرا گردید. بهترین شرایط حذف 110 میلیگرم در لیتر فرمالدئید (کارآیی 100 درصد) در زمان تماس 32 دقیقه،pH بهینه معادل 3، چگالی جریان 12 میلی‌آمپر بر سانتی‌مترمربع و توان الکتریکی 150 وات بهدست آمد. فرآیند از مدل سنتیکي درجه اول (9994/0=R2) و آنالیز واریانس یک‌طرفه پیروي کرد. غلظت بهعنوان مهم‌ترین متغیر بر اساس کارآیی حذف فرمالدئید بهدست آمده توسط مدل تاگوچی بود. این مطالعه بینش‌های جدیدی را برای مطالعه تصفیه سونوالکتروشیمی برای حذف فرمالدئید از طریق اکسیداسیون مستقیم (الکترولیز و سونولیز) و اکسیداسیون غیرمسقیم ارایه می‌دهد.
واژه‌های کلیدی: فرمالدئید، مدل سنتیکی، سونوالکتروشیمی تاگوچی، فراصوت.
کاهش منابع آب سالم در دسترس و چالش‌های زیست محیطی دو موضوع چالش‌برانگیز در جهان امروز می‌باشند که به توجه بیشتری برای مقابله با آنها نیاز است. فرمالدئید1 از سمی‌ترین ترکیبات آلی درجه اول می‌باشد که به‌طور گسترده در صنایع شیمیایی و آزمایشگاه آناتومی استفاده می‌شود. بنابراین تخلیه آن در محیط آبی اثرات زیست محیطی و بهداشتی جدی را دربردارد ( Soltani et al., 2016). بر اساس پژوهش‌های انسانی صورت گرفته توسط آژانس فراملی تحقیقات سرطان2، فرمالدئید عامل سرطان‌زای گروه یک (احتمالی انسانی) و سمی محسوب می‌شود. غلظت آستانه 61/1 میلیگرم در لیتر فرمالدئید برای حفاظت از بوم‌سازگان آبی پیشنهاد شده است. صنایع شیمیایی، پتروشیمی، تولید نگهدارنده‌ها، استریل کردن، تولید رزین‌های مصنوعی و تولید چسب‌های تخته فیبر از جمله صنایع آلوده‌کننده محیط آبی به فرمالدئید می‌باشند (Zhang et al., 2024). فرآیندهای گوناگون برای حذف فرمالدئید از پساب از قبیل فرآیندهای بیولوژیکی، جذب، تبادل یونی و فناوری غشایی استفاده می‌شوند. هر کدام از این فرآیندها دارای اشکال‌های خاصی هستند. بی‌اثر بودن و کارآیی ناکافی تجزیه بیولوژیکی فرمالدئید با استفاده از فناوری‌های متداول تصفیه بیولوژیکی فاضلاب برای دستیابی به پساب مطلوب، موجب نیازمندی به استفاده از تکنیک‌های فیزیکوشیمیایی مختلفی برای تجزیه فرمالدئید در محلول‌های آبی گردیده است (Soltani et al., 2015; Hosseinzadeh et al., 2021). ورود فرمالدئید ﺑﻪ ﻣﺤﻴﻂ زﻳﺴﺖ به آﻟﻮدﮔﻲ ﺑﺮﺧﻲ ﻣﻨﺎﺑﻊ آب و از دﺳﺘﺮس ﺧﺎرجﺷﺪن آنها منجر ﺷـﺪه اﺳﺖ. ﻛﻤﺒﻮد ﻣﻨﺎﺑﻊ آب ﺗﻤﻴﺰ و در دﺳـﺘﺮس (بدون آلودگی فرمالدئید)، موجب اﻓـﺰاﻳﺶ ﺗﻘﺎﺿﺎ ﺟﻬﺖ ﺗﻮﺳﻌﻪ ﻓﻨﺎوريﻫﺎی سبز جدید ﺑـﺮاي ﺑﺎزﻳﺎﺑﻲ آب شده است. یکی از جایگزین‌های امیدوارکننده جهت تخریب ترکیبات آلی مقاوم با ویژگی تصفیه‌پذیری پائین از جمله فرمالدئید، استفاده از فرآیندهای اکسیداسیون پیشرفته3 است. انتقال کم جرم از جمله معایب فوتوکاتالیست با ذرات معلق محسوب می‌شود (Iervolino et al., 2020). وابستگی شدید به pH از جمله معایب فنتون و هزینه زیاد ازجمله معایب پراکسید هیدروژن محسوب می‌شود (Bello et al., 2019). در میان فرآیندهای اکسیداسیون پیشرفته، استفاده از فراصوت در گستره اﻣﻮاج ﺑﺎ ﻓﺮﻛـﺎﻧﺲ ﺑـﻴﺶ از ﺣـﺪ ﺷـﻨﻴﺪاري در تلفیق با روش‌های دیگر از جمله الکتروشیمی بهعنوان روش نوین تصفیه آب و فاضلاب به‌دلیل ویژگی‌هایی مانند ایمنی زیاد، ﭘﺎك ﺑﻮدن، ﻋﺪم آﻟﻮدﮔﻲ ﺛﺎﻧﻮﻳـﻪ و راﻧﺪﻣﺎن ﻧﺴﺒﺘﺎ ﻣﻄﻠﻮب در واپاشی ﺗﺮﻛﻴﺒـﺎت آﻟـﻲ مورد توجه می‌باشد (Majd et al., 2014). عدم تولید هیچ نوع فرآورده جانبی سرطان‌زا، نیاز به فضای اندک جهت استقرار واحد فراصوت و انتقال جرم عالی از جمله مزایای فرآیند سونوشیمیایی بهعنوان فرآیند تکمیلی، محسوب می‌شوند (Hu et al., 2024b). ویژگی قابل توجه فراصوت توانایی آن در ایجاد حباب‌های کاویتاسیون در آب است که منجر به دمای بالای موضعی و فشار ناشی از انفجار آنها همراه با افزایش کارآیی می‌شود (Hu et al., 2024a). کاربرد همزمان تابش فرابنفش/ امواج فراصوت روی سطح کاتالیست در فرآیند سونوفوتوکاتالیز موجب افزایش سرعت واپاشی آلاینده‌ها می‌شود (Li et al., 2015).
Panahi و همکاران (2017) کارآیی حذف پنی‌سیلین G توسط فرآیند اولتراسونیک/ فنتون در شرایط بهینه (pH معادل 3، زمان تماس 60دقیقه، غلظت پراکسیدهیدروژن 43 میلیگرم در لیتر، غلظت کاتیون فریک 007/0 میلیگرم در لیتر، فرکانس 35 کیلوهرتز) 74/94د رصد اعلام نمودند. Sheydaei و همکاران (2019) کارآیی حذف رنگ نارنجی راکتیو 29 توسط فرآیند سونوفوتوکاتالیتیکی غشایی راکتور پیوسته4 در شرایط بهینه (غظت سزیم-اکسیدروی 1500 میلیگرم در لیتر، pH معادل 10، زمان تماس 50 دقیقه، فرکانس 35 کیلوهرتز) را 84/97 درصد اعلام نمودند. Al-Marri و همکاران (2020) کارآیی حذف نیترات توسط فرآیند فراصوت-انعقاد الکتریکی در شرایط بهینه (نیترات 150میلیگرم در لیتر، زمان تماس 10دقیقه، pH معادل 6، چگالی جریان 5/7 میلی‌آمپر بر سانتی‌مترمربع، فرکانس 37 کیلوهرتز) را 7/87 درصد اعلام نمودند. بنابراین فرآیند سونوالکتروشیمی بهعنوان فرآیند امیدبخش در فناوی‌های تصفیه آب و فاضلاب معرفی می‌شود. با در نظر گرفتن آلودگی منابع آب زیرزمینی و سطحی به آلاینده‌های آلی ازجمله فرمالدئید و رعایت کردن استانداردهای مربوط به فناوری‌های جدید در زمینه تصفیه آب نظیر انواع فناوری‌های اکسیداسیون پیشرفته نیاز است. مطالعات کتابخانه‌ای انجام گرفته بر روی منابع در دسترس نشان دادند تا کنون بررسی تاثیر فراصوت بر کارآیی حذف غلظت‌های مختلف فرمالدئید با روش سونوالکتروشیمی در گستره توان‌های الکتریکی مختلف همراه با چگالی جریان‌های مختلف، شناسایی سازوکار واپاشی و سنتیک واکنش انجام نگرفته است. این امر از جمله نوآوری تحقیق حاضر محسوب می‌شود. تعیین و فراهم‌آوری زمینه برای کارآیی حذف آلاینده فرمالدئید توسط روش سونوالکتروشیمی بهعنوان چارچوبی در راستای ارتقای بهداشت عمومی جامعه به واسطه کاربست نتیجه تحقیق در بخش تصفیه آلاینده فرمالدئید از محیط‌های آبی از جمله اهداف آرمانی تحقیق محسوب می‌شود. خطرات سلامتی (سرطان‌زایی احتمالی انسانی)، اثرات زیست‌محیطی (آسیب به لایه اوزون و آلودگی آب‌های زیرزمینی) و استانداردهای فرا ملی غلظت ازجمله ایده تحقیق هستند. بنابراین با توجه به نقش فرآیندهای اکسیداسیون پیشرفته در واپاشی آلاینده‌های مختلف از جمله سونوالکتروشیمی از این رو هدف این پژوهش، بررسی تاثیر سونوالکتروشیمی بر کارآیی حذف فرمالدئید از محیط‌های آبی می‌باشد.
مواد و روش‌ها
مواد شیمیایی: مواد مورد استفاده در تحقیق نظیر فرمالدئید، اسید سولفوریک و سود از شرکت مرک5 آلمان با درجه خلوص بالا تهیه شد. محلول‌های اسید سولفوریک و سود 1 نرمال برای تنظیم pH استفاده شدند.
آماده‌سازی الکترودها: ابتدا الکترودهای روی- مس (به‌علت برقراری بهترین پتانسیل) با کاغذ سنباده صیقل، با آب شیر و مواد شوینده شسته، با آب دیونیزه شده برای زدودن هر گونه ناخالصی آب‌کشی، خشک و توزین شدند (Farhoodi et al., 2024).
مشخصات رآکتور سونوالکتروشیمی ناپیوسته یک‌قطبی: ظرف 360 میلی‌لیتر (100×60×60) از جنس پیرکس می‌باشد (شکل 1). کلیه آزمایش‌ها در دمای آزمایشگاه (20درجه سلسیوس) انجام شد. الکترود روی- مس (امین صنعت پویا، ایران) دارای مساحت سطحی فعال 3600 میلی‌مترمربع (90×40×1 میلی‌متر) در فاصله 10 میلی‌متری از کف راکتور قرار گرفتند. منبع برق جریان مستقیم (ایران‌جهش، ساخت ایران) دارای توان الکتریکی بیشینه 60 وات و انرژی الکتریکی 1000-5000 میلی‌آمپر بود. دستگاه مولد امواج فراصوت مدل Bandelin/SONOREX SUPER (ایران) دارای فرکانس 20 کیلوهرتز، توان الکتریکی 50-150 وات و حداکثر ولتاژ 230 ولت بود. حمام آب سرد مدل GBTC158550 (شرکت طراحی مهندسی گروک، ایران) برای کنترل دما در 20 درجه سلسیوس بود. بر اساس مدل تاگوچی 3 سطح کارآیی حذف به‌علت فیزیکی، کاهش خطا، افزایش دقت، افزایش کارآیی، برای 5 متغیر عملیاتی براساس تحقیق‌های انجام‌شده قبلی انتخاب گردید. نمونه‌ها با فراصوت توان‌های الکتریکی (50، 100 و 150وات) با استفاده از الکترودهای روی- مس با چگالی جریان‌های 4، 8 و 12میلیوات بر سانتی‌مترمربع، زمان‌های 8، 16 و 32 دقیقه، pHهای 3، 7 و 11 تصفیه شدند. هدف ارزیابی تاثیر امواج فراصوت و چگالی جریان بر واپاشی غلظت‌های فرمالدئید (110، 220 و 330 میلیگرم در لیتر)، بهعنوان آلاینده مدل بود. همزن مغناطیسی Aika (آلمان) برای یکنواخت‌نمودن نمونه‌های آب استفاده شد.
روش‌های آزمایشگاهی: هر آزمون سه بار برای تعیین مقادیر متوسط داده‌ها اجرا شد. اندازه‌گیری غلظت فرمالدئید باقی‌مانده پس از صاف‌کردن توسط صافی غشایی واتمن (انگلستان) با اندازه 45/0 میکرون به وسیله دستگاه اسپکتروفوتومتر مدل Unico UV-2100 (آلمان) در طول موج 400 نانومتر طبق دستورالعمل‌های موجود در کتاب روش‌های استاندارد جهت انجام آزمایش‌های آب و فاضلاب (6252) انجام گرفت (Association, 1926). اندازه‌گیری ORP،pH و حرارت توسط دستگاه‌های ORP متر مدل CG (مالزی) و pH متر مدل Hack (آمریکا) بعد از فرآیند سونوالکتروشیمی طبق دستورالعمل‌های موجود در کتاب روش‌های استاندارد جهت انجام آزمایش‌های آب و فاضلاب انجام گرفت. برای تنظیم pH از دستگاهpH متر و محلول اسیدسولفوریک و سود 1 نرمال استفاده شد. کارآیی حذف فرمالدئید در این پژوهش تجربی در مقیاس آزمایشگاهی توسط رابطه (1) محاسبه شد (Kashi & Hydarian, 2015):
(1) |
| ||||||||||||||||||||
(2) |
| ||||||||||||||||||||
(3) |
| ||||||||||||||||||||
متغیرهای موثر | واحد | سطوح | ||
1 | 2 | 3 | ||
توان الکتریکی | وات | 50 | 100 | 150 |
چگالی جریان | میلیوات بر سانتی‌مترمربع | 4 | 8 | 12 |
غلظت فرمالدئید | میلیگرم در لیتر | 110 | 220 | 330 |
زمان | دقیقه | 8 | 16 | 32 |
pH | - | 3 | 7 | 11 |
شکل 1. رآکتور ناپیوسته سونوالکتروشیمی
(1- میله مغناطیسی؛ 2- همزن مغناطیسی؛ 3- حمام آب سرد؛ 4- مولد فراصوت؛ 5- منتقل‌کننده امواج فراصوت و 6- الکترودها)
نتایج
ویژگی‌های آب: جدول (2) میانگین و انحراف‌معیار ویژگی‌های نمونه‌های آب شبکه توزیع آب آشامیدنی تهران را قبل از ورود به رآکتور ناپیوسته نشان می‌دهد.
جدول 2. مقادیر متوسط غلظت ویژگی‌های فیزیکوشیمیایی آب شهری
متغیرها | واحدها | مقدار | |
میانگین | انحراف‌معیار | ||
پتانسیل اکسایش و کاهش | mV | 275 | 07/0 |
دما | ◦C | 20 | 22/0 |
اکسیژن محلول | mg/l | 08/8 | 5/0 |
نیترات | mg/l | 2/9 | 5/0 |
pH | - | 13/7 | 31/0 |
قلیائیت | mg/l as CaCO3 | 120 | 63/0 |
سولفات | mg/l | 3/94 | 45/0 |
کلسیم | mg/l as CaCO3 | 160 | 16/0 |
فرمالدئید | mg/l | 0 | 0 |
تاثیر الکتروشیمی بر حذف فرمالدئید: جدول (3) اثر متغیرهای زمان، چگالی جریان و pH بر میزان حذف غلظت‌های مختلف فرمالدئید به روش الکتروشیمی را نشان می‌دهد. همانطوری که در جدول مشاهده می‌شود کارآیی فرآیند حذف در شرایط بهینه الکتروشیمیایی (11 pH، فاصله 5/1سانتی‌متر، غلظت فرمالدئید 110 میلیگرم در لیتر) با افزایش چگالی جریان از 4 به 12میلی‌آمپر بر سانتی‌مترمربع و مدت زمان از 8 به 32 دقیقه افزایش می‌یابد (از 47 به 66 درصد). کارآیی فرآیند حذف فرمالدئید در شرایط بهینه الکتروشیمیایی (11 pH،فاصله 5/1سانتی‌متر، چگالیجریان 12میلی آمپر بر سانتی‌متر مربع، زمان 32دقیقه) در غلظت 110 میلیگرم در لیتر (66 درصد) بیش از غلظت‌های فرمالدئید 220 میلیگرم در لیتر (5/54 درصد) و 330 میلیگرم در لیتر (44 درصد) است. کارآیی فرآیند حذف در شرایط بهینه الکتروشیمیایی (فاصله 5/1 سانتی‌متر، غلظت فرمالدئید 110میلیگرم در لیتر، چگالی جریان 12میلی‌آمپر بر سانتی‌مترمربع، زمان 32 دقیقه) با افزایش pH از 3 به 11 افزایش می‌یابد (از 5/52 به 66 درصد).
جدول 3. نتايج اثر الكتروشیمی در حذف فرمالدئید از آب آلوده 110، 220 و 330 ميلي‌گرم در ليتر pH،
زمان الكتروليز و چگالي جريان‌هاي مختلف
pH | چگالي جريان (mA/cm2) | فاصله الكترودها (cm) | درصد حذف 110 میلیگرم در لیتر | درصد حذف 220 میلیگرم در لیتر | درصد حذف 330 میلیگرم در لیتر | ||||||
زمان (min) | زمان (min) | زمان (min) | |||||||||
8 | 16 | 32 | 8 | 16 | 32 | 8 | 16 | 32 | |||
11 | 4 | 5/1 | 47 | 52 | 55 | 5/36 | 5/41 | 5/44 | 5/26 | 5/31 | 34 |
8 | 5/1 | 5/53 | 57 | 60 | 5/42 | 5/46 | 5/49 | 32 | 5/36 | 39 | |
12 | 5/1 | 58 | 63 | 66 | 5/47 | 5/52 | 5/54 | 37 | 42 | 44 | |
7 | 4 | 5/1 | 40 | 45 | 48 | 30 | 35 | 5/38 | 20 | 25 | 28 |
8 | 5/1 | 46 | 50 | 53 | 36 | 41 | 43 | 26 | 30 | 33 | |
12 | 5/1 | 51 | 56 | 59 | 41 | 46 | 48 | 31 | 36 | 38 | |
3 | 4 | 5/1 | 5/34 | 5/39 | 42 | 5/24 | 5/29 | 5/32 | 5/14 | 5/19 | 5/22 |
8 | 5/1 | 5/40 | 5/44 | 7/47 | 5/30 | 5/34 | 5/37 | 5/20 | 5/24 | 5/27 | |
12 | 5/1 | 7/45 | 5/50 | 5/52 | 5/35 | 5/40 | 5/42 | 5/25 | 5/30 | 5/32 | |
تاثیر فراصوت بر حذف فرمالدئید: جدول (4) اثر متغیرهای زمان، توان الکتریکی و pH بر میزان حذف غلظت‌های مختلف فرمالدئید به روش فراصوت را نشان می‌دهد. همانطوری که در جدول مشاهده می‌شود کارآیی فرآیند حذف در شرایط بهینه فراصوت (3 pH، غلظت فرمالدئید 110میلیگرم در لیتر) با افزایش توان الکتریکی از 50 به 150 وات و مدت زمان از 8 به 32 دقیقه افزایش می‌یابد (از 14 به 20 درصد). کارآیی فرآیند حذف فرمالدئید در شرایط بهینه فراصوت (3 pH، فاصله 5/1سانتی‌متر، توان الکتریکی 150 وات، زمان 32 دقیقه) در غلظت 110 میلیگرم در لیتر (20 درصد) بیشاز غلظت‌های فرمالدئید 220 میلیگرم در لیتر (5/13 درصد) و 330 میلیگرم در لیتر (8 درصد) است. کارآیی فرآیند حذف در شرایط بهینه فراصوت (غلظت فرمالدئید 110 میلیگرم در لیتر، توان الکتریکی 150 وات، زمان 32 دقیقه) با افزایش pH از 3 به 11 کاهش می‌یابد (از 8 به 20 درصد).
تاثیر سونوالکتروشیمی بر حذف فرمالدئید: جدول (5) اثر متغیرهای چگالی جریان، زمان، توان الکتریکی و pH بر میزان حذف غلظت‌های مختلف فرمالدئید به روش سونوالکتروشیمی را نشان می‌دهد. همانطوری که در جدول مشاهده می‌شود کارآیی فرآیند حذف در شرایط بهینه سونوالکتروشیمی (3 pH، غلظت فرمالدئید 110 میلیگرم در لیتر، چگالی جریان 12 میلیوات بر سانتی‌مترمربع) با افزایش توان الکتریکی از 50 به 150وات و مدت زمان از 8 به 32 دقیقه افزایش می‌یابد (از 5/81 به 100 درصد). کارآیی فرآیند حذف فرمالدئید در شرایط بهینه سونوالکتروشیمی (3 pH، فاصله 5/1 سانتی‌متر، توان الکتریکی 150 وات، چگالی جریان 12 میلیوات بر سانتی‌مترمربع، زمان 32 دقیقه) در غلظت 110 میلیگرم در لیتر (100 درصد) بیش از غلظت‌های فرمالدئید 220 میلیگرم در لیتر (45/77 درصد) و 330 میلیگرم در لیتر (6/57 درصد) است. کارآیی فرآیند حذف در شرایط بهینه سونوالکتروشیمی (غلظت فرمالدئید 110 میلیگرم در لیتر، توان الکتریکی 150 وات، چگالی جریان 12میلیوات بر سانتی‌مترمربع، زمان 32 دقیقه) با افزایش pH از 3 به 11 کاهش می‌یابد (از 100 به 5/86 درصد).
سنتیک واکنش و بهینهسازی حذف فرمالدئید: شکل (2) (الف و ب) مدل سنتیک واکنش‌های درجه اول (الف) و دوم (ب) برای حذف فرمالدئید توسط سونوالکتروشیمی را نشان می‌دهد. نتایج مطالعه سنتیک حذف فرمالدئید توسط رآکتور ناپیوسته سونوالکتروشیمی نشان داد حذف فرمالدئید از سنتیک درجه اول (9994/0=R2) پیروی می‌کند. مقادیر بهینه برای متغیرهای عامل با استفاده از مدل تاگوچی مشخص شد (جدول 6). پارامترهای موثر در تجزیه سونوالکتروشیمی فرمالدئید در شکل (3) نشان داده شده است. با توجه به شکل (3) مشاهده می‌شود که درصد عوامل موثر بهترتیب عبارتند از غلظت، pH، چگالی جریان، توان الکتریکی و زمان تابش. انحراف استاندارد نسبی یا ضریب تغییرات 51/0 نشانه تکرارپذیری بالای داده‌های به‌دست‌آمده در طول آزمایش‌ها بود.
آنالیز واریانس یک‌طرفه سونوالکتروشیمی حذف فرمالدئید: جدول (7) آناليز واريانس یک‌طرفه حذف فرمالدئید با سونوالکتروشیمی را نشان می‌دهد. درجه آزادی نشانه معنی‌داری رآکتور سونوالکتروشیمی در حذف فرمالدئید است. غلظت (001/0=p-value و ضریب همبستگی 995/0) بیشترین تاثیر برخوردار است که به‌خوبی بر داده‌های آزمایش منطبق است.
جدول 4. نتايج اثر فراصوت در حذف فرمالدئید از آب آلوده 110، 220 و 330 ميلي‌گرم در ليتر pH، زمان
و توان‌های الکتریکی مختلف
pH | توان الکتریکی (W) | درصد کارآیی حذف 110 میلیگرم در لیتر | درصد کارآیی حذف 220 میلیگرم در لیتر | درصد کارآیی حذف 330 میلیگرم در لیتر | ||||||
زمان (min) | زمان (min) | زمان (min) | ||||||||
8 | 16 | 32 | 8 | 16 | 32 | 8 | 16 | 32 | ||
3 | 50 | 14 | 15 | 16 | 5/8 | 5/9 | 5/10 | 2 | 3 | 4 |
100 | 5/15 | 5/16 | 5/17 | 10 | 11 | 12 | 5/3 | 5/4 | 5/5 | |
150 | 18 | 19 | 20 | 5/11 | 5/12 | 5/13 | 6 | 7 | 8 | |
7 | 50 | 13 | 14 | 15 | 8 | 9 | 2/10 | 1 | 2 | 3 |
100 | 5/14 | 5/15 | 16 | 8/9 | 8/10 | 8/11 | 4/3 | 4/4 | 4/5 | |
150 | 17 | 6/17 | 5/18 | 3/11 | 3/12 | 3/13 | 5 | 5/6 | 5/7 | |
11 | 50 | 4/10 | 4/11 | 4/12 | 2/5 | 6 | 1/7 | 2/0 | 4/0 | 9/0 |
100 | 13 | 9/13 | 9/14 | 2/6 | 2/7 | 1/8 | 5/0 | 5/1 | 5/2 | |
150 | 6/13 | 6/14 | 6/15 | 6/7 | 6/8 | 4/9 | 3/2 | 3/3 | 9/4 | |
شکل 2. نمودارهای مدل سنتیک واکنش درجه اول (الف) و دوم (ب) حذف فرمالدئید در راکتور ناپیوسته سونوالکتروشیمی (شرایط آزمایشگاهی: دما 20 درجه سلسیوس، 3 pH، زمان 32-8 دقیقه، توان الکتریکی 150 وات، چگالی جریان 12 وات بر ساتی‌مترمربع، غلظت فرمالدئید 110میلیگرم در لیتر).
جدول 5. نتايج اثر سونوالكتروشیمی در حذف فرمالدئید از آب آلوده 110، 220 و 330 ميلي‌گرم در ليتر، pH، زمان الكتروليز، توان‌های الکتریکی و چگالي جريان‌هاي مختلف
pH | توان الکتریکی (W) | چگالي جريان (mA/cm2) | فاصله الكترودها (cm) | درصد حذف 110 میلیگرم در لیتر | درصد حذف 220 میلیگرم در لیتر | درصد حذف 330 میلیگرم در لیتر | |||||||||||||||
زمان (min) | زمان (min) | زمان (min) | |||||||||||||||||||
8 | 16 | 32 | 8 | 16 | 32 | 8 | 16 | 32 | |||||||||||||
3 | 50 | 4 | 5/1 | 71 | 5/77 | 2/88 | 95/50 | 65/57 | 35/62 | 9/29 | 6/36 | 8/40 | |||||||||
8 | 5/1 | 77 | 5/82 | 2/87 | 95/56 | 65/62 | 35/67 | 4/36 | 6/41 | 8/45 | |||||||||||
12 | 5/1 | 5/81 | 5/88 | 2/93 | 95/61 | 65/68 | 35/72 | 4/40 | 1/47 | 8/50 | |||||||||||
100 | 4 | 5/1 | 35/73 | 05/80 | 75/84 | 5/53 | 2/60 | 9/64 | 45/32 | 15/39 | 35/43 | ||||||||||
8 | 5/1 | 85/79 | 05/85 | 75/89 | 5/59 | 2/65 | 9/69 | 95/37 | 15/44 | 35/48 | |||||||||||
12 | 5/1 | 35/84 | 05/91 | 96 | 5/64 | 2/71 | 9/74 | 95/42 | 65/49 | 35/53 | |||||||||||
150 | 4 | 5/1 | 6/77 | 3/84 | 89 | 05/56 | 75/62 | 45/67 | 7/36 | 4/43 | 6/47 | ||||||||||
8 | 5/1 | 1/84 | 3/89 | 94 | 05/62 | 75/67 | 45/72 | 2/42 | 4/48 | 6/52 | |||||||||||
12 | 5/1 | 6/88 | 3/95 | 100 | 05/67 | 75/73 | 45/77 | 2/47 | 9/53 | 6/57 | |||||||||||
7 | 50 | 4 | 5/1 | 5/63 | 5/70 | 2/75 | 45/44 | 15/51 | 35/56 | 4/23 | 1/30 | 8/34 | |||||||||
8 | 5/1 | 5/69 | 5/75 | 2/80 | 45/50 | 15/57 | 85/60 | 4/29 | 1/35 | 8/39 | |||||||||||
12 | 5/1 | 5/74 | 5/81 | 2/86 | 45/55 | 15/62 | 85/65 | 4/34 | 1/41 | 8/44 | |||||||||||
100 | 4 | 5/1 | 35/66 | 05/73 | 75/77 | 47 | 7/53 | 9/58 | 95/25 | 65/32 | 35/37 | ||||||||||
8 | 5/1 | 35/66 | 05/78 | 75/82 | 54 | 7/59 | 7/63 | 95/31 | 65/37 | 35/42 | |||||||||||
12 | 5/1 | 35/77 | 05/84 | 75/88 | 58 | 7/64 | 4/68 | 95/36 | 65/43 | 35/47 | |||||||||||
150 | 4 | 5/1 | 6/70 | 3/77 | 82 | 55/49 | 25/56 | 45/61 | 2/30 | 9/36 | 6/41 | ||||||||||
8 | 5/1 | 6/76 | 3/82 | 87 | 55/55 | 25/62 | 95/65 | 2/36 | 9/41 | 6/46 | |||||||||||
12 | 5/1 | 6/81 | 3/88 | 93 | 55/60 | 25/67 | 95/70 | 2/41 | 9/47 | 6/51 | |||||||||||
11 | 50 | 4 | 5/1 | 58 | 65 | 2/69 | 95/38 | 65/45 | 35/50 | 9/17 | 6/24 | 3/29 | |||||||||
8 | 5/1 | 64 | 70 | 9/74 | 95/44 | 65/50 | 35/55 | 9/23 | 6/29 | 3/34 | |||||||||||
12 | 5/1 | 2/69 | 76 | 7/79 | 95/49 | 65/56 | 35/60 | 9/28 | 6/35 | 3/39 | |||||||||||
100 | 4 | 5/1 | 85/60 | 55/67 | 75/71 | 5/41 | 2/48 | 9/52 | 45/20 | 15/27 | 85/31 | ||||||||||
8 | 5/1 | 85/66 | 55/72 | 45/77 | 5/47 | 2/53 | 9/57 | 45/26 | 15/32 | 85/36 | |||||||||||
12 | 5/1 | 05/72 | 55/78 | 25/82 | 5/52 | 2/59 | 9/62 | 45/31 | 15/38 | 85/41 | |||||||||||
150 | 4 | 5/1 | 1/65 | 8/71 | 76 | 05/44 | 75/50 | 45/55 | 7/24 | 9/22 | 1/36 | ||||||||||
8 | 5/1 | 1/71 | 8/76 | 7/81 | 05/50 | 75/55 | 45/60 | 7/30 | 4/36 | 1/41 | |||||||||||
12 | 5/1 | 3/76 | 8/82 | 5/86 | 05/55 | 75/61 | 45/65 | 7/35 | 4/42 | 1/46 | |||||||||||
جدول 6. ماتریکس مدل تاگوچی برای حذف فرمالدئید
S/N | میزان حذف (درصد) | توان الکتریکی | زمان | غلظت فرمالدئید | چگالی جریان | pH | مرحله |
39 | 2/93 | 50 | 32 | 110 | 12 | 3 | 1 |
6/34 | 54 | 100 | 8 | 220 | 8 | 7 | 2 |
4/27 | 4/23 | 150 | 16 | 330 | 4 | 11 | 3 |
6/39 | 96 | 100 | 32 | 110 | 12 | 3 | 4 |
9/34 | 55/55 | 150 | 8 | 220 | 8 | 7 | 5 |
8/27 | 6/24 | 50 | 16 | 330 | 4 | 11 | 6 |
40 | 100 | 150 | 32 | 110 | 12 | 3 | 7 |
5/34 | 53 | 100 | 16 | 220 | 8 | 7 | 8 |
25 | 9/17 | 50 | 8 | 330 | 4 | 11 | 9 |
6/39 | 75/95 | 100 | 32 | 110 | 12 | 3 | 10 |
34 | 45/50 | 50 | 8 | 220 | 8 | 7 | 11 |
2/27 | 9/22 | 150 | 16 | 330 | 4 | 11 | 12 |
7/38 | 2/86 | 50 | 32 | 110 | 12 | 7 | 13 |
8/35 | 05/62 | 150 | 8 | 220 | 8 | 3 | 14 |
6/28 | 15/27 | 100 | 16 | 330 | 4 | 11 | 15 |
شکل 3. مدل تاگوچی (شرایط آزایشگاهی: غلظت فرمالدئید 330-110 ميلي‌گرم در ليتر، pH 11-3، زمان 8-32 دقیقه، توان الکتریکی 50-150 وات، چگالی جریان 4-12 وات بر ساتی‌مترمربع)
جدول 7. مقایسه آماری کارآیی حذف فرمالدئید با متغیرهای مورد بررسی
متغیر | R2 | ANOVA[P-Value] | F |
غلظت فرمالدئید | 995/0 | 001/0 [*s] | 4/50 |
چگالی جریان | 805/0 | 003/0 [*s] | 5/9 |
زمان | 761/0 | 005/0 [*s] | 5/7 |
توان الکتریکی | 799/0 | 004/0 [*s] | 1/9 |
pH | 813/0 | 002/0 [*s] | 5/23 |
بحث و نتیجه‌گیری
تاثیر الکتروشیمی بر حذف فرمالدئید: عامل pH درفرآيندهاي اكسيداسيون پيشرفته از جمله روش الكتروشيمي به‌علت اثر بر ساختار فرمالدئید و ميزان توليد عامل اکسیدکننده از قبیل راديكال هيدروكسيل و آب اکسیژنه نقش مهم دارد. گستره pH فرمالدئید 5/3-3 است و فرمالدئید ماهیت اسیدی دارد. پروتونه شدن و پروتون‌زدایی فرمالدئید به pH بستگی‌دارد. شرایط قلیائی محیط رآکتور الکتروشیمی به‌همراه افزایش تجزیه فرمالدئید به‌علت تولید راديكال هيدروكسيل و آب اکسیژنه است. مطابق آنالیز آماری، pH بهینه حذف فرمالدئید 11 تعیین شد (100 درصد حذف فرمالدئید)، زیرا تولید رادیکال هیدروکسیل در شرایط pH قلیایی افزایش می‌یابد. Kashi (2017) pH بهینه حذف فنانترن با راکتور الکتروشیمی را در شرایط قلیائی اعلام نمود. Khodabakhshi و همکاران (2023) pH بهینه حذف فرمالدئید با روش فرابفش/پرسولفات/کاتیون فرو را در شرایط قلیائی اعلام نمودند. نتایج نشان داد کارآیی تجزيه فرمالدئید با افزايش زمان به‌علت افزايش وقوع واکنش‌ها در سطح الکترودهای آند و کاتد در جهت تولید رادیکال هیدروکسیل که بر روی سرعت واکنش تاثیر می‌گذارد، است. انتقال جرم از طریق مهاجرت الکتریکی فرمالدئید به سمت الکترود با گذشت زمان تسریع می‌شود. کارآیی حذف فرمالدئید در نتیجه افزایش زمان افزایش می‌یابد. ul Nisa و همکاران (2023) زمان واکنش بهینه حذف اوره-فرمالدئید و ملامین فرمالدئید با روش الکتروشیمی را 150 دقیقه اعلام نمودند. Hashemzadeh و Borghe (2019) کاهش کارآیی حذف با افزایش غلظت آلاینده‌ها را توسط فرآیند الکتروکواگولاسیون اعلام‌نمودند. Kashi و Khoshab (2015) کاهش کارآیی حذف با افزایش غلظت آلاینده را توسط فرآیند پراکسی‌الکتروشیمی اعلام نمودند. میزان وقوع واکنش‌ها در سطح الکترودهای آند و کاتد در جهت تولید رادیکال هیدروکسیل که بر روی سرعت واکنش تاثیر می‌گذارد تحت چگالی جریان عبوری در رآکتور الکتروشیمی است. افزایش چگالی جریان به همراه افزایش دمای سیستم است. واکنش‌های الکترواکسیداسیون مستقیم/غیرمستقیم آند توسط میدان الکتریکی خارجی در چگالی جریان بالاتر ارتقا می‌یابد. تعداد رادیکال‌های هیدروکسیل متناسب با سطح الکترودها است و کارآیی واپاشی با سطح الکترودها ارتباط دارد. شدت وقوع واکنش‌ها در سطح الکترودها تابع چگالی جریان است و با افزایش چگالی جریان تخریب فرمالدئید با سرعت بیشتری انجام می‌شود. افزایش چگالی جریان به تولید سریع فرآورده‌های الکترولیز مسئول تجزیه فرمالدئید از قبیل آنیون‌هیدروکسید در الکترود کاتد کمک می‌کند. کارآیی جذب فرمالدئید توسط الکترود مثبت آند روی متناسب با افزایش چگالی جریان است. مقدار رادیکال‌های هیدروکسیل تولیدشده، توسط چگالی جریان اعمال شده کنترل می‌شود. تولید اکسیژن در الکترود آند سهم زیادی در تخریب بیشتر فرمالدئید دارد. با افزایش چگالی جریان، زمان لازم برای واکنش کاهش می‌یابد که باعث افزایش کارآیی حذف نیز می‌شود. Shojaei و همکاران (2024) افزایش کارآیی حذف فرمالدئید با افزایش پتانسیل الکتریکی را توسط فرایند الکتروشیمی اعلام نمودند.
تاثیر فراصوت بر حذف فرمالدئید: تغییرات pH در فرآیندهاي اکسیداسیون پیشرفته از طریق تولید عامل اکسیدکننده از قبیل راديكال هيدروكسيل بر واپاشی مواد آلیاز قبیل فرمالدئید تاثیر می‌گذارد (Rahmani et al., 2015). افزایش کارآیی فرآیند فراصوت در pH بهینه 3 را می‌توان به تولید رادیکال پرهیدروکسیل ناشی از ترکیب شدن رادیکال سوپراکساید با یون هیدروژن نسبت داد. رادیکال پرهیدروکسیلاز توانایی تولید پراکسید هیدروژن تبدیل‌شونده به رادیکال هیدروکسیل را دارد. سونولیز فرمالدئید در pH بهینه 3 به علت افزایش تولید رادیکال هیدروکسیل افزایش می‌یابد. Huang و همکاران (2017) pH بهینه حذف دیکلوفناک با فرآیند فراصوت در حضور روی عنصری را کم‌تر و مساوی 2 اعلام نمودند. Almasi و همکاران (2017) pH بهینه حذف فنل با فرآیند فراصوت/پراکسید هیدروژن را 3 اعلام نمودند. افزایش غلظت فرمالدئید اثر منفی بر کارآیی حذف به‌علت کاهش میزان واپاشی فرمالئید داشت. Choi و همکاران (2020) غلظت بهینه حذف رنگ ائوزین با فرآیند فراصوت را 5 میلیگرم در لیتر اعلام نمودند. دلیل افزايش كارآيي حذف با گذشت زمان، افزايش سطح مقطع جذب به علت افزايش انحلال الکترود آند است. واپاشی سونولیز غلظت‌های مختلف فرمالدئید در 8 دقیقه اول شدیدتر بوده و سپس واپاشی به آرامی پیش رفت. Tran و همکاران (2013) زمان بهینه حذف کارابامازیپین با فرآیند فراصوت 116دقیقه اعلام نمودند. اثر فراصوت در اکسایش فرمالدئید عمدتا از طریق واکنش با رادیکال‌های هیدروکسیل تولیدشده هنگام کاویتاسیون آب انجام می‌شود. افزایش توان الکتریکی به‌همراه افزایش سرعت واکنش‌های رادیکال‌های هیدروکسیل برای تجزیه فرمالدئید است. توان الکتریکی کم‌تر به میزان تولید رادیکال هیدروکسیل کم‌تر و امکان خروج کم‌تر رادیکال‌ها از داخل حباب‌های کاویتاسیون منجر می‌شود. فعالیت کاویتاسیون مرتبط با تولید رادیکال هیدروکسیل به‌صورت خطی با توان الکتریکی افزایش یافته است. اثر توان الکتریکی در حذف فرمالدئید هنگام ثابت نگه‌داشتن زمان (32 دقیقه) بیش از زمان است. اندازه، تعداد، طول عمر و شدت فروپاشی حباب‌های تولیدشده از جمله عوامل مهم در واپاشی سونولیز محسوب می‌شوند که به نوبه خود به فرکانس و توان فراصوت بستگی دارند. جهش حباب با سرعت کم در فرکانس پایین‌تر اتفاق می‌افتد و طول عمر حباب حفره‌دار باید بیشتر باشد. بنابراین، شانس ترکیب مجدد رادیکال‌های هیدروکسیل در سطح مشترک افزایش می‌یابد. افزایش فرکانس امکان دسترسی به پخش بیشتر و ناحیه پراکنده حباب‌های کاویتاسیون را فراهم می‌کند. بنابراین، حتی اگر اندازه حفره در فرکانس بالاتر کاهش یابد، دسترسی به جایگاه واکنش و تعداد رویدادهای حفره‌ای بیشتر می‌شود و تولید رادیکال‌های هیدروکسیل نیز بیشتر می‌شود. افزایش توان الکتریکی به افزایش تولید رادیکال‌های هیدروکسیل به‌علت افزایش تعداد نوسان‌ها و طول عمر حباب‌ها منجر می‌شود. Rayaroth و همکاران (2015) فرکانس و چگالی الکتریکی بهینه حذف برلیان بلو کوماسی با فرآیند سونوشیمی را بهترتیب 350 کیلوهرتز و 6/19وات بر میلی‌لیتر اعلام نمودند. Villaroel و همکاران (2014) توان الکتریکی بهینه حذف استامینوفن با فرآیند سونوشیمی را 60 وات اعلام نمودند.
تاثیر سونوالکتروشیمی بر حذف فرمالدئید: ترکیب الکتروشیمی و فراصوت به بهبود و افزایش گستره کارآیی حذف فرمالدئید 34-4/3 درصد بهترتیب برای بهترین حالت حذف (غلظت فرمالدئید 110ميلي‌گرم در ليتر، 3 pH، زمان 32 دقیقه، توان الکتریکی 50 وات، چگالی جریان 12 وات بر ساتی‌مترمربع) و بدترین حالت حذف (غلظت فرمالدئید 330 ميلي‌گرم در ليتر، 11 pH، زمان 8 دقیقه، توان الکتریکی 50 وات، چگالی جریان 4 وات بر ساتی‌مترمربع) است. افزایش حذف فرمالدئید در ترکیب الکتروشیمی و فراصوت را می‌توان به واپاشی آن به علت افزایش (34-4/3 درصد) رادیکال‌های هیدروکسیل نسبت داد. کاربرد ترکیب الکتروشیمی و فراصوت بر شرایط مطلوب برای تصفیه آب آلوده به فرمالدئید جهت برقراری استاندارد آب آشامیدنی (10 میکروگرم بر لیتر) تاکید می‌کند. کارآیی بالای فرآیند ترکیبی نشانه توانایی عالی آن بهعنوان فرآیند کارآمد سبز دوست‌دار محیط زیست برای تصفیه آب آلوده به فرمالدئید است. pH نقش مهمی در تعیین میزان واپاشی فرمالدئید دارد. میزان تغییرات تولید رادیکال‌های هیدروکسیل تابع تغییرات pH است. سونوالکتروشیمی فرمالدئید در pH بهینه 3 به‌علت هم‌افزایی افزایش تولیدرادیکال هیدروکسیل افزایش می‌یابد. محیط اسیدی فرآیند سونوالکتروشیمی، شرایط مناسب‌تری برای تولید الکتریکی رادیکال‌های هیدروکسیل است. Jawale و Gogate (2018) pH بهینه حذف تریازوفوس را 2/3 اعلام نمودند. Jawale و همکاران (2014) pH بهینه حذف فروسیانید پتاسیم را 2 pH اعلام نمودند. افزایش غلظت آلاینده در راکتور به همراه افزایش مصرف عوامل اکسیدکننده از قبیل رادیکال هیدروکسیل، اکسیداسیون مستقیم توسط سونولیز و الکترولیز است. کاهش کارآیی فرآیند با افزایش غلظت آلاینده را می‌توان به ثابت بودن تولید عامل اکسیدکننده از قبیل راديكال هيدروكسيل و آب اکسیژنه، چگالی الکتریکی، توان الکتریکی و زمان واکنش به ازای غلظت‌های زیاد فرمالدئید نسبت داد. بنابراین تجزیه کامل فرمالدئید در غظت‌های بالا امکان‌پذیر نیست. به عبارت دیگر افزایش غلظت اولیه فرمالدئید به زمان واپاشی بیشتری نیاز دارد. غلظت کم‌تر فرمالدئید به حذف سریع‌تر آن منجر می‌شود. فرمالدئیدزدایی سریع‌تر محلول رقیق‌تر به تحرک مولکول‌های فرمالدئید در محلول رقیق نسبت داده می‌شود. Licht و همکاران (2023) غلظت بهینه حذف سلنیوم و استرانسیوم با فرآیند سونوالکتروشیمی را 1 میلیگرم در لیتر اعلام نمودند. Olya و همکاران (2013) غلظت بهینه حذف رنگ اسید قرمز 88 با فرآیند سونوالکتروشیمی را 30 میلیگرم در لیتر اعلام نمودند. زمان عملیات متغیر مهم عملکرد در فرآیند سونوالکتروشیمی است، زیرا زمان عملیاتی بالاتر به همراه نیاز به انرژی بیشتر و سرعت تصفیه کم‌تر است و در نتیجه باید برای تصفیه هزینه- اثربخش بهینه شود. روند حذف فرمالدئید دارای شیب تند پس از 8 دقیقه است. کاربرد فراصوت با الکتروشیمی به کاهش زمان برای رسیدن به حذف 100درصد فرمالدئید منجر می‌شود. سونوالکتروشیمی در مقایسه با فراصوت به زمان کم‌تری برای تجزیه کامل فرمالدئید نیاز دارد. Shestakova و همکاران (2016) زمان بهینه حذف اسید فرمیک با فرآیند سونوالکتروشیمی را 120 دقیقه اعلام نمودند. Ren و همکاران (2014) زمان بهینه حذف تری‌کلوزان با فرآیند سونوالکتروشیمی را 15 دقیقه اعلام نمودند. دلیل افزایش کارآیی فرآیند سونوالکتروشیمی با افزایش چگالی جریان را می‌توان به افزایش تولید عامل اکسیدکننده از قبیل راديكال هيدروكسيل و آب اکسیژنه در الکتردوها نسبت داد. افزایش چگالی جریان سرعت واکنش‌ها را تسریع می‌کند. کاهش چگالی جریان به همراه زمان بیشتر واپاشی است. اعمال چگالی جریان از طریق الکترودها دو اثر متمایز دارد: 1) انتقال جرم از طریق مهاجرت الکتریکی فرمالدئید به سمت الکترود را تسریع می‌کند و گونه‌های اکسیداتیو اضافی تولید می‌کند؛ 2) اعمال پتانسیل مثبت بر روی الکترودها ممکن است جذب فرمالدئید را افزایش دهد که کارآیی فرمالدئیدزدایی را تا حدی افزایش می‌دهد. Tran و همکاران (2017) کارآیی حذف دارو کاربامازیپین با فرآیند سونوالکتروشیمی (جریان الکتریکی 1 آمپر و توان الکتریکی 40 وات) را 5/99 درصد اعلام نمودند.
سنتیک واکنش، بهینهسازی و سازوکار حذف فرمالدئید: سرعت واکنش با میزان مواد واکنش‌دهنده (غلظت فرمالدئید) در سنتیک درجه اول رابطه مستقیم و خطی دارد. ثابت سرعت و نیمه‌عمر سنتیک واکنش درجه اول بهترتیب 22/0 بر دقیقه و 15/3 دقیقه اندازه‌گیری شد. Raschitor و همکاران (2020) سنتیک حذف زائدات آلوده کلوئیدی با فراصوت/ انعقاد الکتریکی را درجه اول اعلام نمودند (45). Mehralipour و Kermani (2019) سنتیک حذف سم 2 و 4 دی کلروفنوکسی استیک‌‌اسید با فرآیند سونوالکتروپراکسون را درجه اول اعلام نمودند. تاگوچی با استفاده از روش‌های آماری از بین 729 آزمایش، 15 آزمایش که بیشترین تاثیر را از 4 عامل مرتبط داشتند، شناسایی‌کرد. غلظت بهعنوان مهم‌ترین متغیر بر اساس کارآیی حذف فرمالدئید بهدست آمده توسط مدل تاگوچی است. Salman (2019) زمان را بهعنوان مهم‌ترین متغیر بر اساس کارآیی حذف بهدست آمده توسط مدل تاگوچی اعلام نمود. Abbas و Abbas (2022) زمان را بهعنوان مهم‌ترین متغیر بر اساس کارآیی حذف بهدست آمده توسط مدل تاگوچی اعلام نمودند. تجزیه فرمالدئید به دو سازوکار اصلی اکسیداسیون مستقیم (لکترولیز و سونولیز) و اکسیداسیون غیرمستقیم انجام می‌شود. مجموعه سازوکار‌های اکسیداسیون مستقیم دخیل در تجزیه فرمالدئید به همراه تشکیل پراکسید هیدروژن و رادیکال هیدروکسیل هستند.
آنالیز واریانس یک‌طرفه سونوالکتروشیمی حذف فرمالدئید: پیش‌بینی‌پذیری مدل در سطح اطمینان 95 درصد بر اساس آنالیز واریانس یک‌طرفه تایید شد. گستره ضریب همبستگی (995/761-0/0) نشانه تناسب قوی است. گستره مقدار F معنی‌داری بالای تصفیه را برجسته می‌کند. مقدار F، 4/50 نشانه معنی‌داری فرآیند است. گستره مقادیر P کم‌تر از 05/0 برای هر متغیری بر تاثیر قابل توجه متغیرهای مستقل بر متغیرهای وابسته تاکید می‌کند. بنابراین می‌توان نتیجه‌گیری نمود که غلظت متغیر مهم برای بیشینه کارآیی حذف فرمالدئید است. Çokay و همکاران (2024) مقدار F، 18/12 نشانه معنی‌داری فرآیند فراصوت اعلام نمودند. نتایج مدل طراحی آزمایشات با روش تاگوچی با نتایج آنالیزآماری1 مطابقت دارند. بررسی تاثیر فراصوت بر کارآیی حذف غلظت‌های مختلف فرمالدئید با استفاده از روش سونوالکتروشیمی در گستره توان‌های الکتریکی مختلف همراه با چگالی جریان‌های مختلف، شناسایی سازوکار واپاشی، شناسایی سطح اهمیت متغیرهای تاثیرگذار بر کارآیی حذف، مقایسه سنتیک‌های واکنش و مقایسه نتایج تاگوچی با آنالیز واریانس یک‌طرفه از جمله نقطه‌قوت تحقیق محسوب می‌شود.
با توجه به نتايج تحليل‌هاي آماري مطالعه حاضر، مقدار بهينه زمان، چگالی جریان، توان الکتریکی، غلظت فرمالدئید وpH براي دستيابي به بیشینه حذف فرمالدئید در فرآيند سونوالکتروشیمی بهترتیب 32 دقیقه، 12میلیوات بر سانتی‌مترمربع، 150 وات، 110 میلیگرم در لیتر و 3 را نشان دادند. نتایج این پژوهش بیان‌کننده آن است که کارایی حذف فرآیند سونوالکتروشیمی عمدتا وابسته به متغیرهای بهره‌برداری ازقبیل pH، چگالی جریان، زمان، توان الکتریکی و غلظت فرمالدئید است .حذف فرمالدئید از سنتیک درجه اول (9994/0=R2) پیروی می‌کند و غلظت بهعنوان مهم‌ترین متغیر بر اساس کارآیی حذف فرمالدئید بهدست آمده توسط مدل تاگوچی است. اکسیداسیون مستقیم موثر در تجزیه فرمالدئید به‌همراه تشکیل پراکسید هیدروژن و رادیکال هیدروکسیل هستند. با توجه به نتایج این مطالعه بینش‌های جدیدی را برای مطالعه تصفیه سونوالکتروشیمی جهت حذف فرمالدئید از طریق اکسیداسیون مستقیم (الکترولیز و سونولیز) و اکسیداسیون غیرمسقیم ارایه می‌دهد. شرایط بهینه حذف فرمالدئید عبارت هستند از: زمان 32 دقیقه، چگالی جریان 12 میلیوات بر سانتی‌مترمربع، توان الکتریکی 150 وات، غلظت فرمالدئید 110 میلیگرم در لیتر و pH 3. روش سونوالکتروشیمی برای حذف فرمالدئید در غلظت بالا از کارآیی زیاد برخوردار است و کاربرد آن در تصفیه آب و فاضلاب پیشنهاد می‌شود. بررسی اثر تشدیدکنندگی رآکتور سونوالکتروشیمی ناپیوسته با انواع الکترودهای دیگر بری مطالعات آینده پیشنهاد می‌شود. عدم بررسی کارآیی حذف فرآیند سونوالکتروشیمی در حضور متغیرهای شیمیایی دیگر کیفیت آب از قبیل مواد آلی و آنیون کربنات، عدم بررسی متغیر عملیاتی و بهینهسازی فشار، عدم برآورد هزینه، عدم بررسی فرآورده‌های جانبی احتمالی و عدم بررسی کارآیی سیستم در مقیاس واقعی از جمله محدودیت‌های تحقیق محسوب می‌شوند.
Abbas, R.N. and Abbas, A.S. (2022) The Taguchi approach in studying and optimizing the electro-fenton oxidation to reduce organic contaminants in refinery wastewater using novel electrodes. Engineering, Technology & Applied Science Research, 12(4): 8928-8935.
Al-Marri, S., AlQuzweeni, S.S., Hashim, K.S., AlKhaddar, R., Kot, P., AlKizwini, R.S., Zubaidi, S.L. and Al-Khafaji, Z.S. (2020) Ultrasonic-Electrocoagulation method for nitrate removal from water. In IOP Conference Series: Materials Science and Engineering: 012073, IOP Publishing.
Almasi, H., Asgari, G., Leili, M., Sharifi, Z. and Seid-Mohammadi, A. (2017) The study of phenol removal from aqueous solutions using oxidizing agents of peroxide hydrogen, persulfate and periodate activated by ultrasound. Journal of Rafsanjan University of Medical Sciences, 15(9): 835-848.
Bello, M.M., Raman, A.A.A. and Asghar, A. (2019) A review on approaches for addressing the limitations of Fenton oxidation for recalcitrant wastewater treatment. Process Safety and Environmental Protection, 126: 119-140.
Choi, Y., Lee, D., Hong, S., Khan, S., Darya, B., Lee, J-Y., Chung, J. and Cho, S-H. (2020) Investigation of the synergistic effect of sonolysis and photocatalysis of titanium dioxide for organic dye degradation. Catalysts, 10: 500-500.
Çokay, E., Eker, S., & Taşkın, E. (2024). Treatment of table olive processing wastewater with US/UV processes. Heliyon, 10(17)
Farhoodi, A.M., Hassani, A.H., Kashi, G., Javid, A.H. and Mansouri, N. (2024) Optimization of the electro-photocatalytic process for the removal of formaldehyde from water using the Taguchi model. Heliyon, 10(19): e38442.
Hashemzadeh, F. and Borghei, S.M. (2021) Study on application of electrocoagulation process to remove heavy metals lead. Cadmium and Chromium from Water, 23(4107): 213-224.
Hosseinzadeh, A., Najafpoor, A.A., Navaei, A.A., Zhou, J.L., Altaee, A., Ramezanian, N., Dehghan, A., Bao, T. and Yazdani, M. (2021) Improving formaldehyde removal from water and wastewater by fenton, photo-fenton and ozonation/fenton processes through optimization and modeling. Water, 13(19): 2754. Retrieved from https://doi.org/10.3390/w13192754/
Hu, D., Liu, S., Qi, L., Liang, J. and Zhang, G. (2024). A critical review on ultrasound-assisted adsorption and desorption technology: mechanisms, influencing factors, applications, and prospects. Journal of Environmental Chemical Engineering, 12(6): 114307. Retrieved from https://doi.org/10.1016/j.jece.2024.114307/
Hu, D., Liu, S. and Zhang, G. (2024b) Sonochemical treatment for removal of aqueous organic pollutants: Principles, overview and prospects. Separation and Purification Technology, 353(Part A): 128264. Retrieved from https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128264/
Huang, T., Zhang, G., Chong, S., Liu, Y., Zhang, N., Fang, S. and Zhu, J. (2017) Effects and mechanism of diclofenac degradation in aqueous solution by US/Zn0. Ultrasonics Sonochemistry, 37: 676-685.
Iervolino, G., Zammit, I., Vaiano, V. and Rizzo, L. (2020) Limitations and prospects for wastewater treatment by UV and visible-light-active heterogeneous photocatalysis: A critical review. Heterogeneous photocatalysis: Recent advances, pp. 225-264.
Jawale, R.H. and Gogate, P.R. (2018) Combined treatment approaches based on ultrasound for removal of triazophos from wastewater. Ultrasonics sonochemistry, 40: 89-96.
Jawale, R.H., Gogate, P.R. and Pandit, A.B. (2014) Treatment of cyanide containing wastewater using cavitation based approach. Ultrasonics Sonochemistry, 21: 1392-1399.
Kashi, G. (2017) Optimization of electrochemical process for phenanthrene removal from aqueous medium by Taguchi. Toxicological & Environmental Chemistry, 99: 772-782.
Kashi, G. and Hydarian, N. (2015). Optimization electrophotocatalytic removal of sulfanilamide from aqueous water by taguchi model. Journal of Mathematics, 2015: 86-98.
Kashi, G. and Khoshab, F. (2015) Proxy electrochemical process for Acid humic. Ciência e Natura 37, 41-48.
Khodabakhshi, A., Hatami, V., Hemati, S. and Sadeghi, M. (2020) Removal of formaldehyde from aqueous solutions by advanced oxidation processes: UV/S: 2: O: 8: 2-:/Fe: 2+: and UV/S: 2: O: 8: 2. International Journal of Environmental Health Engineering, 9(1): 20-20.
Korake, S.R. and Jadhao, P.D. (2021). Investigation of Taguchi optimization, equilibrium isotherms, and kinetic modeling for cadmium adsorption onto deposited silt. Heliyon, 7(1): e05755.
Li, H., Sang, Y., Chang, S., Huang, X., Zhang, Y., Yang, R., Jiang, H., Liu, H. and Wang, Z.L. (2015) Enhanced ferroelectric-nanocrystal-based hybrid photocatalysis by ultrasonic-wave-generated piezophototronic effect. Nano letters, 15: 2372-2379.
Licht, K., Halkijevic, I., Posavcic, H. and Kosar, V. (2023) Study of ultrasound, initial concentration and electrode material on the electrochemical removal of selenium and strontium. Chemical Engineering and Processing-Process Intensification, 191: 109457.
Majd, M.H., Rajaei, A., Bashi, D.S., Mortazavi, S.A. and Bolourian, S. (2014) Optimization of ultrasonic-assisted extraction of phenolic compounds from bovine pennyroyal (Phlomidoschema parviflorum) leaves using response surface methodology. Industrial Crops and Products, 57: 195-202.
Mehralipour, J. and Kermani, M. (2019) Optimization of the ultrasonic-electroproxone process via graphene-titanium electrodes in removal of 2, 4 D from synthetic wastewater by RSM. Journal of Environmental Health Engineering, 7(1): 11-28.
Nowshad, F., Islam, M.N. and Khan, M.S. (2018) Concentration and formation behavior of naturally occurring formaldehyde in foods. Agriculture and Food Security, 7: 1-8.
Olya, M., Pirkarami, A., Soleimani, M. and Yousefi Limaee, N. (2013) Decolorization of acid dye using sono-based processes: Sonoelectrochemical, sonophotoelectrochemical and sonophotoelectrocatalysis. Progress in Color, Colorants and Coatings, 7: 105-120.
Panahi, A., Kamani, H., Sancholi, F. and Havangi, M. (2017) Efficiency evalution ultrasonic/Fenton process in removal of antibiotic Penicillin G from aquatic solution by response surface methodology, Pe83-Pe98.
Rahmani, A.R., Shabanloo, A., Mehralipour, J., Fazlzadeh, M. and Poureshgh, Y. (2015) Degradation of phenol in aqueous solutions using electro-fenton process. Research Journal of Environmental Sciences, 9: 332.
Raschitor, A., Llanos, J., Cañizares, P. and Rodrigo, M.A. (2020) Improved electrolysis of colloid-polluted wastes using ultrasounds and electrocoagulation. Separation and Purification Technology, 231: 115926.
Rayaroth, M.P., Aravind, U.K. and Aravindakumar, C.T. (2015) Sonochemical degradation of Coomassie Brilliant Blue: Effect of frequency, power density, pH and various additives. Chemosphere, 119: 848-855.
Ren, Y-Z., Franke, M., Anschuetz, F., Ondruschka, B., Ignaszak, A. and Braeutigam, P. (2014) Sonoelectrochemical degradation of triclosan in water. Ultrasonics Sonochemistry, 21: 2020-2025.
Salman, R.H. (2019) Removal of manganese ions (Mn2+) from a simulated wastewater by electrocoagulation/electroflotation technologies with stainless steel mesh electrodes: Process optimization based on Taguchi approach. Iraqi Journal of Chemical and Petroleum Engineering, 20: 39-48.
Shestakova, M., Vinatoru, M., Mason, T.J., Iakovleva, E. and Sillanpää, M. (2016) Sonoelectrochemical degradation of formic acid using Ti/Ta2O5-SnO2 electrodes. Journal of Molecular Liquids, 223: 388-394.
Sheydaei, M., Fattahi, M., Ghalamchi, L. and Vatanpour, V. (2019) Systematic comparison of sono-synthesized Ce-, La-and Ho-doped ZnO nanoparticles and using the optimum catalyst in a visible light assisted continuous sono-photocatalytic membrane reactor. Ultrasonics Sonochemistry, 56: 361-371.
Shojaei, A., Moeinian, K. and Rostami, R. (2024) Removal of formaldehyde from the air flow in an electrochemical process. Process Safety and Environmental Protection, 190: 1040-1051.
Soltani, R.D.C., Khataee, A., Mashayekhi, M. and Safari, M. (2016) Photocatalysis of formaldehyde in the aqueous phase over ZnO/diatomite nanocomposite. Turkish Journal of Chemistry, 40: 402-411.
Soltani, R.D.C., Rezaee, A., Safari, M., Khataee, A. and Karimi, B. (2015) Photocatalytic degradation of formaldehyde in aqueous solution using ZnO nanoparticles immobilized on glass plates. Desalination and Water Treatment, 53: 1613-1620.
Tran, N., Drogui, P., Brar, S.K. and De Coninck, A. (2017) Synergistic effects of ultrasounds in the sonoelectrochemical oxidation of pharmaceutical carbamazepine pollutant. Ultrasonics Sonochemistry, 34: 380-388.
Tran, N., Drogui, P., Zaviska, F. and Brar, S.K. (2013) Sonochemical degradation of the persistent pharmaceutical carbamazepine. Journal of Environmental Management, 131: 25-32.
ul Nisa, T., Khokhar, W.A., Imran, U., Khokhar, S.A. and Soomro, N. (2023) Electrochemical treatment of wastewater containing urea-formaldehyde and melamine-formaldehyde. Chemosphere, 338: 139587.
Villaroel, E., Silva-Agredo, J., Petrier, C., Taborda, G. and Torres-Palma, R.A. (2014) Ultrasonic degradation of acetaminophen in water: Effect of sonochemical parameters and water matrix. Ultrasonics Sonochemistry, 21: 1763-1769.
Yousefi, M., Akbari, H., Adibzadeh, A., Mohammadi, A.A., Baziar, M., Farajzadeh, M.A. and Akbari, H. (2024) Adsorption of diazinon from aqueous solution using metal organic framework and functionalized graphene: Comparison of BBD, ANN models. Chemosphere, 351: 141222.
Yousefi, M., Nabizadeh, R., Alimohammadi, M., Mohammadi, A.A. and Mahvi, A.H. (2019) Removal of phosphate from aqueous solutions using granular ferric hydroxide process optimization by response surface methodology. Desalin Water Treat, 158: 290-300.
Zhang, Y., Wang, M., San, X., Zhang, L., Wang, N., Wang, G., Meng, D. and Shen, Y. (2024) Highly selective gas sensors for formaldehyde detection based on ZnO@ ZIF‑8 core-shell heterostructures. Sensors and Actuators B: Chemical, 398: 134689.
[1] . SPSS
Evaluation of the efficiency of the sono-electrochemical process for the removal of environmental pollutants in aquatic ecosystems (Case study: formaldehyde removal)
Amir Mohammad Farhoodi1, Amir Hessam Hassani2, Giti Kashi3*, Amir Hossein Javid2, and Nabiollah Mansouri2
1) 1) PhD Student, Department of Environmental Engineering, Science and Research Branch, Islamic Azad University, Tehran, Iran
2) Professor, Department of Environmental Engineering, Science and Research Branch, Islamic Azad University, Tehran, Iran
3) Associate Professor, Department of Environmental Health Engineering, Medical Sciences Branch, Islamic Azad University, Tehran, Iran. *Corresponding Author Email Address: g.kashi@yahoo.com
Date of Submission: 2024/10/29 Date of Acceptance: 2025/01/31
Abstract
According to the US Environmental Protection Agency, formaldehyde is classified as a Group 1 carcinogen. A threshold concentration of 1.61 mg/L of formaldehyde has been proposed to protect aquatic ecosystems. As a result, wastewater containing formaldehyde should be treated before discharge to the environment to protect aquatic ecosystems and human health. The aim of this applied research is to investigate the efficiency of formaldehyde removal from urban drinking water by the advanced sono-electrochemical oxidation process. This research was conducted on a laboratory scale and in a single-pole sono-electrochemical batch reactor. Certain amounts of formaldehyde were added to a sample of urban drinking water in Tehran. The removal efficiency was investigated using zinc-copper electrodes (due to the establishment of the best potential) in different conditions of pH (11-3), time (0-32 minutes), formaldehyde concentration (110-330 mg/L), current density (4-8 mW/cm2) and electric power (50-100 W). The measurement of the residual formaldehyde concentration was carried out by spectrophotometry at a wavelength of 400 nm using the colorimetric method with chromotropic acid 6252. The results were analyzed with absorption kinetic models and one-way analysis of variance. All stages of the research were carried out in accordance with ethical standards. The best removal conditions of 110 mg/L formaldehyde (100% efficiency) were obtained at a contact time of 32 min, an optimum pH of 3, a current density of 12 mA/cm2 and an electrical power of 150 W. The process followed a first-order kinetic model (R2 = 0.9994) and one-way analysis of variance. Concentration was the most important variable based on the formaldehyde removal efficiency obtained by the Taguchi model. This study provides new insights into the study of sono-electrochemical treatment for formaldehyde removal via direct oxidation (electrolysis and sonolysis) and indirect oxidation.
Keywords: Formaldehyde, Kinetick model, Sono-electrochemistry, Taguchi, Ultrasound.
