بررسی تأثیر اصلاح پسا تهیه زئولیت های فوجاسیت (X, Y) بر عملکرد کاتالیست فرایند گوگردزدایی هیدروژنی گازوئیل

الموضوعات :

حمید کرمی ¹ (دانشجوی کارشناسی ارشد مهندسی شیمی، دانشکده مهندسی شیمی و نفت، دانشگاه صنعتی شریف، تهران، ایران)
محمد کاظمینی ² (استاد مهندسی شیمی، دانشکده مهندسی شیمی و نفت، دانشگاه صنعتی شریف، تهران، ایران)
سعید سلطانعلی ³ (استادیار مهندسی شیمی، پژوهشکده توسعه فناوری‌های کاتالیست، پژوهشگاه صنعت نفت، تهران، ایران)
مهدی رشیدزاده ⁴ (دانشیار شیمی، پژوهشکده توسعه فناوری‌های کاتالیست، پژوهشگاه صنعت نفت، تهران، ایران)

تاريخ الإرسال : 28 السبت , شعبان, 1442 تاريخ التأكيد : 12 الثلاثاء , ذو القعدة, 1442 تاريخ الإصدار : 19 الأحد , رجب, 1443

الکلمات المفتاحية: گوگردزدایی هیدروژنی, زئولیت فوجاسیت, آلومینیم‌زدایی, پسا تهیه,

ملخص المقالة :

برای دستیابی به اسیدینگی و حجم مزوحفره های بیشتر در زئولیت های فوجاسیت که نقشی مهم در کاتالیست های فرایند گوگردزدایی هیدروژنی (HDS) دارند، روش اصلاح پسا تهیه (آلومینیم زدایی) با روش های اسید شویی (با H4EDTA) و گرمادهی به کارگرفته شد. نمونه های اصلاح‌شده در تهیه کاتالیست HDS برپایه آلومینا استفاده شدند. برای بررسی ویژگی های فیزیکی- شیمیایی نمونه ها، روش های پراش پرتو ایکس (XRD)، طیف سنجی جذب اتمی (AAS)، طیف سنجی فروسرخ تبدیل فوریه (FTIR)، میکروسکوپی الکترونی پویشی گسیل میدانی (FESEM)، واجذب برنامه ریزی شده دمایی آمونیاک (NH3-TPD) به کارگرفته شدند. جذب اتمی، افزایش نسبت سیلیکون به آلومینیم در نمونه های اصلاح‌شده را نشان داد. در زئولیت های Na-Y و Na-X نسبت Si/Al به ترتیب از مقادیر اولیه 2/27 و 1/2 پس از آلومینیم زدایی به 7/8 و 2/2 افزایش پیدا کرد. فرایند آلومینیم زدایی منجر به خروج آلومینیم‌های ساختاری زئولیت ها و افزایش اسیدینگی شد. در طی فرایند آلومینیم زدایی، اسیدینگی زئولیت Na-Y از 0/72 به mmol NH3/g 1/96 و در زئولیت Na-X اسیدینگی از 0/32 به mmol NH3/g 0/95 افزایش پیدا کرد. مساحت سطح و حجم حفره‌های نمونه ها با روش های BET و BJH تعیین شدند. پس از آلومینیم زدایی، مساحت سطح نمونه ها کاهش و حجم مزوحفره های آن ها افزایش یافت. نتیجه های به کارگیری کاتالیست ها در فرایند گوگردزدایی هیدروژنی نشان داد که کاتالیست های تهیه ‌شده عملکرد بهتری در حذف ترکیب های گوگردی داشتند و با افزایش اسیدینگی حذف ترکیب های گوگردی افزایش پیدا کرد، به طوری که در حضور کاتالیست Cat-De-Y که بیشترین اسیدینگی را داشت، مقدار حذف گوگرد (تبدیل 89 %) بود.

المصادر:

[1] Zhou, W.; Wei, Q.; Zhou, Y.; Liu, M.; Ding, S.; Yang, Q.; Appl. Catal. B 238, 212–24, 2018.

[2] Rangarajan, S.; Mavrikakis, M.; ACS Catal. 7, 501–9, 2017.

[3] van Haandel, L.; Bremmer, M.; Kooyman, PJ.; Van Veen, J.; Weber, T.; Hensen, E.; ACS Catal.  5, 7276–7287, 2015.

[4] Stanislaus, A.; Marafi, A.; Rana, M.S.; Catal. Today. 153,1–68, 2010.

[5] Tao, X.; Zhou Y.; Wei, Q.; Yu, G.; Cui, Q.; Liu, J.; Liu, T.; Fuel Process. Technol. 118, 200–207, 2014.

[6] López-Benítez, A.; Berhault, G.; Guevara-Lara, A.; Appl. Catal. B 213, 28–41, 2017.

[7] Hajjar, Z.; Soltanali, S.; Tayyebi, S.; Masoumi, M.; Journal of Applied Research in Chemistry 12(3), 71-78, 1397.

[8] Bej, S.K.; Maity, S.K.; Turaga, U.T.; Energy Fuels 18, 1227–1237, 2004.

[9] Shi, Y.; Wang, G.; Mei, J.; Xiao, C.; Hu, D.; Wang, A.; Song, Y.; Ni, Y.; Jiang, G.; Duan, A.; ACS Omega. 5,15576–15585, 2020.

[10] Okamoto, Y.; Bull. Chem. Soc. Jpn. 87, 20–58, 2014.

[11] Verboekend, D.; Keller, T.C.; Mitchell, S.; Pérez‐Ramírez.; J.; Adv. Funct. Mater. 23,1923–1934, 2013.

[12] Zhang, D.; Jin, C.; Zou, M.; Huang, S.; Chem. Eur. J. 25, 2675–2683, 2019.

[13] Verboekend, D.; Vilé, G, .;Pérez-ramírez, J.; Adv. Funct. Mater. 916–928, 2012.

[14] Verboekend, D.; Nuttens, N.; Locus, R.; Van Aelst, J.; Verolme, P.; Groen, JC.; Pérez‐Ramírez, J.; Sels, B.F.; Chem. Soc. Rev. 45, 3331–3352, 2016.

[15] Karge, H.G.; Beyer, H.K.; Solid-State Ion Exchange in Microporous and Mesoporous Materials (Chp. 2) in: "Molecular Sieves (Science and Technology)", Vol. 3, Springer, Berlin, 2002.

[16] Asadi, A.A.; Alavi, S.M.; Royaee, S.J.; Bazmi, M.; Microporous Mesoporous Mater. 259, 142–154, 2018.

[17] Lutz, W.; Adv. Mater. Sci. Eng. 22, 102-120, 2014.

[18] Gola, A.; Rebours, B.; Milazzo, E.; Lynch, J.; Benazzi, E.; Lacombe, S.; Delevoye, L.; Fernandez, C.; Microporous Mesoporous Mater. 40, 73–83, 2000.

[19] Asadi, A.A.; Royaee, S.J.; Alavi, S.M.; Bazmi, M.; Fuel Process Technol. 187, 36–51, 2019.

[20] Wang, W.; Zhang, W.; Chen, Y.; Wen, X.; Li, H.; Yuan, D.; Guo, Q.; Ren, S.; Pang, X.; Shen, B.; J. Catal. 362, 94–105, 2018.

[21] Baerlocher, C.; McCusker, L.B.; Olson, DH.; Atlas of zeolite framework types. Elsevier, USA, 2007.

[22] Yue, MB.; Xue, T.; Jiao, WQ.; Wang, YM.; He, M-Y.; Microporous Mesoporous Mater. 159, 50–56, 2012.

[23] Li, K.; Valla, J.; Garcia-Martinez, J.; ChemCatChem 6, 46–66, 2014.

[24] Chen, X.; Liu, X.; Wang, L.; Li, M.; Williams, C.T.; Liang, C.H.; RSC Adv. 3, 1728-1731, 2013.

[25] Marín, C.; Escobar, J.; Galván, E.; Murrieta, F.; Zárate, R.; Vaca, H.; Fuel Process Technol. 86, 391–405, 2005.

[26] Kunisada, N.; Choi, K.-H.; Korai, Y.; Mochida, I.; Nakano, K.; Appl. Catal. A 276, 51–59, 2004.

[27] Dědeček, J.; Sobalík, Z.; Wichterlová, B.; Catal. Rev. 54, 135–223, 2012.

[28] Chen, W.; Maugé, F.; van Gestel, J.; Nie, H.; Li, D.; Long, X.; J. Catal. 304, 47–62, 2013.

[29] Han, W.; Nie, H.; Long, X.; Li, M.; Yang, Q.; Li, D.; Catal. Today 292, 58–66, 2017.