ساخت نانوکامپوزیت g-C3N4/Au به عنوان فتوکاتالیست برای تولید گاز هیدروژن

محورهای موضوعی : فصلنامه علمی - پژوهشی مواد نوین

سید علی حسن زاده تبریزی ¹ , مهدی امیدی ²

1 - مرکز تحقیقات مواد پیشرفته، دانشکده مهندسی مواد، واحد نجف آباد، دانشگاه آزاد اسلامی، نجف آباد، ایران
2 - مرکز تحقیقات مواد پیشرفته، دانشکده مهندسی مواد، واحد نجف آباد، دانشگاه آزاد اسلامی، نجف آباد، ایران

تاریخ دریافت : 1398/08/19 تاریخ پذیرش : 1398/11/15 تاریخ انتشار : 1398/11/01

کلید واژه: عملیات حرارتی, فوتوکاتالیست, کربن نیترید گرافیته, طلا, تولید گاز هیدروژن,

چکیده مقاله :

در تحقیق حاضر نانو صفحات g-C3N4 تهیه شد و اثر عملیات حرارتی دو مرحله ای بر روی ساختار و خواص فوتوکاتالیستی آن بررسی شد. سپس این ماده با نانو ذرات طلا به روش رسوب نوری پوشش داده شد و کامپوزیت حاصل مورد بررسی قرار گرفت. همچنین توانایی فوتوکاتالیستی ماده حاصل برای تولید گاز هیدروژن با استفاده از شبیه ساز نور خورشید و آب مورد مطالعه قرار گرفت. مشخصه یابی پودرهای سنتز شده با استفاده از تکنیک‌های مختلفی مانند پراش پرتو ایکس، میکروسکوپ الکترونی عبوری، آنالیز سطح ویژه و طیف‌سنجی فرابنفش-مرئی انجام شد. پراش پرتو ایکس نشان داد که g-C3N4 کریستاله تشکیل شده است و نظم ساختار این ماده پس از دو مرحله عملیات حرارتی کاهش می یابد. علاوه بر این پراش پرتو ایکس رسوب گذاری موفق طلا را بر روی کربن نیترید گرافیته تایید می کند. تصاویر میکروسکوپ الکترونی عبوری نشان داده نانو ذرات طلا دارای اندازه ذرات حدود 8 نانومتر می باشند. بررسی طیف جذبی فرابنفش- مرئی پودرهای سنتز شده نشان داد پس از دو مرحله عملیات حرارتی شکاف نواری نمونه ها افزایش می یابد و حضور نانوذرات طلا، جذب در منطقه نور مرئی را با کمک پدید رزونانس پلاسمونیک سطحی افزایش می دهد. سطح ویژه نمونه ها پس از دو مرحله عملیات حرارتی و پس از اعمال پوشش با نانو ذرات طلا به ترتیب از 4.2 به 15.7 و 29.3 متر مربع بر گرم افزایش یافت. نمونه کربن نیترید گرافیته دو بار عملیات حرارتی شده و پوشش داده شده با نانو ذرات طلا قادر به تولید گاز هیدروژن تحت نور خورشید و در حدود 1128 میکرومول بر ساعت بر گرم می باشد. در پایان مکانیزم فوتوکاتالیستی سیستم ساخته شده برای تولید گاز هیدروژن بحث شد.

چکیده انگلیسی:

In this study, g-C3N4 was prepared and the effects of two-step heat treatment on its structure and photocatalytic properties were investigated. This material was then coated with gold nanoparticles by light deposition method and the composite was examined. The photocatalytic activity of the synthesized materials was also studied for hydrogen generation using sunlight and water. Characterization of the synthesized powders was carried out using various techniques such as X-ray diffraction, transmitted electron microscopy TEM, surface area analysis (BET) and ultraviolet-visible spectrometry (UV-Vis). X-ray diffraction showed that graphitic carbon nitride has a crystalline structure and its crystallinity is reduced after two stages of thermal treatment which is due to oxidation of graphitic carbon nitride. In addition, X-ray diffraction confirms the successful sedimentation of gold on graphitic carbon nitride. Transmission electron microscopy images show gold nanoparticles having particle size of about 8 nm. The study of UV-Visible absorption spectra of the synthesized powders showed that after two stages of heat treatment, the band gap of the samples increased and the presence of gold nanoparticles increased the light absorption in the visible light region via the surface plasmon resonance phenomenon. The specific surface area of the samples after two steps heat treatment and after applying of the gold nanoparticles increased from 4.2 to 15.7 and 29.3 m2/g, respectively. Graphitic carbon nitride with two steps heat treatment and coated with gold nanoparticles produced about 1128 μmol g-1 h-1 under sunlight. The photocatalytic mechanism of the system for the production of hydrogen gas was discussed.

منابع و مأخذ:

1- Tong, H., Ouyang, S., Bi, Y., Umezawa, N., Oshikiri, M., Ye, J.H., Nano-photocatalyticmaterials: possibilities and challenges, Advanced Materials Vol. 24, pp. 229–251, 2012.   

2- Xiang, Q.J., Yu, J.G., Jaroniec, M., Graphene-based semiconductor photocatalysts, Chemical Society Reviews, Vol. 41 pp. 782–796, 2012.

3- Liu, G., Yu, J.C., Lu, G.Q., Cheng, H.M., Crystal facet engineering of semiconductorphotocatalysts-motivations, advances and unique properties, Chem. Commun. Vol. 47 pp. 6763–6783, 2011.       

4- Fujishima, A., Honda, K., Electrochemical photolysis of water at a semiconductor electrode, Nature Vol. 238 pp. 37–38, 1972.        

5- Zhou, P., Yu, J.G., Jaroniec, M., All-solid-state Z-scheme photocatalytic systems,Adv. Mater. Vol. 26 pp. 4920–4935, 2014.

6- Reddy, K.R., Hassan, M., Gomes, V.G., Hybrid nanostructures based on titaniumdioxide for enhanced photocatalysis, Appl. Catal. A: Gen. Vol. 489 pp. 1–16, 2015.

7- Li, X., Wen, J.Q., Low, J.X., Fang, Y.P., Yu, J.G., Design and fabrication of semicon-ductor photocatalyst for photocatalytic reduction of CO₂ to solar fuel, Sci. China Mater. Vol. 57 pp. 70–100, 2014.     

8- Yang, Y., Liu, G., Irvine, J.T., Cheng, H.M., Enhanced photocatalytic H₂ production in core–shell engineered rutile TiO₂, Adv. Mater. Vol. 28, pp. 5850–5856, 2016.

9- Azimi-Fouladi, A., Hassanzadeh-Tabrizi, S.A., Saffar-Teluri, A., Sol-gel synthesis and characterization of TiO₂-CdO-Ag nanocomposite with superior photocatalytic efficiency, Ceram. Int. Vol. 44 pp. 4292–4297, 2018.           

10- Wang, X., Chen, X., Thomas, A., Fu, X., Antonietti, M., Metal-containing carbon nitride compounds: a new functional organic–metal hybrid material, Adv. Mater. Vol. 21 pp. 1609–1612, 2009.        

11- Zhu, Z., Lu, Z., Wang, D., Tang, X., Yan, Y., Shi, W., Dong, H., Construction of high dispersed Ag/Fe₃O₄/g-C₃N₄ photocatalyst by selective photo-deposition and improved photocatalytic activity, Appl. Catal. B Vol. 182 pp. 115–122, 2016.    

12- Tonda, S., Kumar, S., Kandula, S., Shanker, V., Fe-doped and-mediated graphitic carbon nitride nanosheets for enhanced photocatalytic performance under natural sunlight, J. Mater. Chem. A, Vol. 2 pp. 6772–6780, 2014.  

13- Kumar, S., Kumar, B., Baruah, A., Shanker, V., Synthesis of magnetically separable and recyclable g-C3N4–Fe3O4 hybrid nanocomposites with enhanced photocatalytic performance under visible-light irradiation, J. Phys. Chem. C Vol. 117 pp. 26135–26143, 2013.     

14- Zhang, Y., Shen, C., Lu, X., Mu, X., & Song, P.. Effects of defects in g-C₃N₄ on excited-state charge distribution and transfer: Potential for improved photocatalysis. Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, Vol. 227, pp. 117687, 2020.     

15- Tang, J., Zhou, W., Guo, R., Huang, C., Pan, W. and Liu, P., An exploration on in-situ synthesis of europium doped g-C₃N₄ for photocatalytic water splitting. Energy Procedia, Vol. 158, pp.1553-1558, 2019.

16- Zhou, D. and Qiu, C., Study on the effect of Co doping concentration on optical properties of g-C₃N₄. Chemical Physics Letters, Vol. 728, pp.70-73, 2019.

17- Yang, P., Wang, J., Yue, G., Yang, R., Zhao, P., Yang, L., Zhao, X. and Astruc, D., Constructing mesoporous g-C₃N₄/ZnO nanosheets catalyst for enhanced visible-light driven photocatalytic activity. Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, Vol. 388, pp. 112169, 2020.

18- Ullah, N., Chen, S. and Zhang, R., Mechanism of the charge separation improvement in carbon-nanodot sensitized g-C₃N₄. Applied Surface Science, Vol. 487, pp.151-158, 2019.  

19- Tang, Q., Sun, Z., Deng, S., Wang, H. and Wu, Z., Decorating g-C3N4 with alkalinized Ti₃C₂ MXene for promoted photocatalytic CO₂ reduction performance. Journal of Colloid and Interface Science, Vol. 564 pp. 406-417, 2020.           

20- Bian, Z., Tachikawa, T., Zhang, P., Fujitsuka, M., Majima, T., Au/TiO₂ superstructurebased plasmonic photocatalysts exhibiting efficient charge separation and unprecedented activity, J. Am. Chem. Soc. Vol. 136 pp. 458–465, 2013.

21- Li, J., Cushing, S.K., Bright, J., Meng, F., Senty, T.R., Zheng, P., Wu, N., Ag@Cu₂O coreshell nanoparticles as visible-light plasmonic photocatalysts, ACS Catal. Vol. 3 pp. 47–51, 2012.        

22- Xu, J., Zhang, L., Shi, R., Zhou, Y.F., Chemical exfoliation of graphitic carbonnitride for efficient heterogeneous photocatalysis, J. Mater. Chem. A Vol. 1 pp. 14766–14772, 2013.  

23- Hu, J., Xie, W., Chen, X., Li, X., A review on g-C₃N₄-based photocatalysts, Applied Surface Science, Sci Vol. 391 pp. (2017) 72–123.  

24- Ma, Y., Enzhou, L., Xiaoyun, H., Chunni, T., Jun, W., Juan, L., Jun, F., A simple process to prepare few-layer g-C₃N₄ nanosheets with enhanced photocatalytic activities, Applied Surface Science, Vol. 358 pp. 246-2512015.        

25- Hassanzadeh-Tabrizi, S.A., Nguyen, C.C. and Do, T.O.,. Synthesis of Fe₂O₃/Pt/Au nanocomposite immobilized on g-C₃N₄ for localized plasmon photocatalytic hydrogen evolution. Applied Surface Science Vol. 489, pp. 741-754, 2019.         

26- Linic, S., Christopher, P., Ingram, D.B., Plasmonic-metal nanostructures for efficient conversion of solar to chemical energy, Nature Materials, Vol. 10, pp. 911, 2011.  

27- Hayashi, T., Nakamura, K., Suzuki, T., Saito, N. and Murakami, Y., OH radical formation by the photocatalytic reduction reactions of H₂O₂ on the surface of plasmonic excited Au-TiO₂ photocatalysts. Chemical Physics Letters, Vol. 739, pp.136958, 2020.         

28- Wang, F., Jiang, Y., Lawes, D.J., Ball, G.E., Zhou, C., Liu, Z., Amal, R., Analysis of the promoted activity and molecular mechanism of hydrogen production over fine Au–Pt alloyed TiO₂ photocatalysts, ACS Catalysis,Vol. 5, pp. 3924–3931, 2015.         

29- ح. کوهستانی "تولید فتوکاتالیستی هیدروژن از پساب صنعتی حاوی آلاینده های آلی توسط نانوکامپوزیت TiO₂/ZrO₂"مجله مواد نوین، جلد 9، شماره2، ص 154-147، زمستان 1397.

30- Wang, L., Hong, Y., Liu, E., Wang, Z., Chen, J., Yang, S., Wang, J., Lin, X. and Shi, J., Rapid polymerization synthesizing high-crystalline g-C3N4 towards boosting solar photocatalytic H2 generation. International Journal of Hydrogen Energy, In Press 2020.

31- Hassanzadeh-Tabrizi, S.A. and Do, T.O., Sol–gel synthesis and photocatalytic activity of ZnO–Ag–Sm nanoparticles for water treatment. Journal of Materials Science: Materials in Electronics, Vol. 29, pp. 10986-10991, 2018.  

32- Lu, L., Luo, Z., Xu, T. and Yu, L., Cooperative plasmonic effect of Ag and Au nanoparticles on enhancing performance of polymer solar cells. Nano letters, Vol. 13(1), pp.59-64, 2012.         

33- Chen, J.J., Wu, J.C., Wu, P.C. and Tsai, D.P., Plasmonic photocatalyst for H2 evolution in photocatalytic water splitting. The Journal of Physical Chemistry C, Vol. 115(1), pp.210-216, 2010.