نانوصفحه های میان تخلخل کربن نیترید گرافیتی: سنتز، شناسایی و بررسی ویژگی نوری و فوتوکاتالیستی در مقایسه با کربن نیترید گرافیتی توده ای

محورهای موضوعی : شیمی تجزیه

مرضیه خادم الرسول ¹ , علیرضا داودی یگانه ²

1 - استادیار فیزیک، دانشگاه صنعتی جندی شاپور دزفول، دزفول، ایران
2 - دانشجوی کارشناسی ارشد فیزیک، دانشگاه صنعتی جندی شاپور دزفول، دزفول، ایران

تاریخ دریافت : 1402/11/09 تاریخ پذیرش : 1403/03/12 تاریخ انتشار : 1403/03/31

کلید واژه: نانوصفحه های میان‌تخلخل g-C3N4, فوتوکاتالیستی, تف کافت, الگوی نرم, آمونیم کلرید.,

چکیده مقاله :

در این پژوهش، نانوصفحه های میان‌تخلخل g-C3N4 با روش تف کافت ملامین و آمونیم کلرید به عنوان الگوی نرم، سنتز شدند. سپس، شناسایی نمونه‌های سنتزشده به طور دقیق انجام شد. کارایی فوتوکاتالیستی نمونه‌های سنتزشده برای تجزیه رنگ MB بررسی شد. یافته‌ها نشان دادند که نانوصفحه های میان‌تخلخل به ازای نسبت جرمی ملامین به آمونیم کلرید 1 به 5 بیشترین میزان سطح مؤثر (5/11 برابر) و بیشترین میزان حجم منافذ (3/5 برابری) را در مقایسه با نمونه g-C3N4 توده‌ای داشت که افزایش چشمگیری بود. افزایش سطح ویژه برای انتقال جرم مفید است و جایگاه های فعال واکنش های اکسایش-کاهش را فراهم می آورد. بنابراین، نانوصفحه های میان‌تخلخل سنتزشده کارایی فوتوکاتالیستی بهتری نسبت به g-C3N4 توده‌ای (5 برابر) داشتند. افزون براین، پایداری فوتوشیمیایی پس از سه چرخه واکنش فوتوکاتالیستی به خوبی حفظ شد. افزایش فعالیت نانوصفحه های گرافن مانند g-C3N4 را می توان به طورعمده به افزایش سطح مؤثر نمونه¬ها، طول عمر طولانی و توانایی بهبود اکسایش حامل های بار ناشی از ساختار الکترونیکی نسبت داد. ازآنجا که این روش سنتز نانوصفحه های میان‌تخلخل g-C3N4 با بازده بالا ساده است، نانوصفحه های میان‌تخلخل g-C3N4 می‌توانند در پالایش آلودگی های محیط زیست و تبدیل انرژی خورشیدی نیز قابل استفاده باشند.

چکیده انگلیسی:

In this research, g-C3N4 mesoporous nanosheets were synthesized using the pyrolysis method of melamine and ammonium chloride as a soft template. Then, the synthesized samples were accurately characterized. The photocatalytic performance of the synthesized samples was investigated for the degradation of MB dye. The findings showed that the mesoporous nanosheets had the highest effective surface area (11.5 times) and the highest pore volume (5.3 times) compared to the bulk g-C3N4 sample, which was a significant increase. Increasing the specific surface will be useful for mass transfer and provide active sites for oxidation-reduction reactions. Therefore, these mesoporous nanosheets showed the best photocatalytic performance compared to the bulk g-C3N4 (5 times). Furthermore, the photochemical stability were well maintained after three photocatalytic reaction cycles. The increase in the activity of g-C3N4 mesoporous nanosheets can be mainly attributed to the increase in the effective surface area of the samples, the long lifetime and the ability to improve the oxidation of charge carriers due to the unique electronic structure. Since this synthesis method of g-C3N4 mesoporous nanosheets with high efficiency is simple, g-C3N4 mesoporous nanosheets can also be used in environmental purification and solar energy conversion.

منابع و مأخذ:

‎[1] Dong F, Li Y, Wang Z, Ho W-K. Enhanced visible light photocatalytic activity and oxidation ability of ‎porous graphene-like g-C3N4 nanosheets via thermal exfoliation. Applied Surface Science. 2015;358:393-‎‏403. doi: org/10.1016/j.apsusc.2015.04.034‏
‎[2] Khademalrasool M, Farbod M. Preparation‎‏ ‏of ZnO nanoparticles/Ag nanowires nanocomposites as plasmonic ‎photocatalysts and investigation of the effect of concentration and diameter size of Ag nanowires on their ‎photocatalytic performance. Journal of Alloys and Compounds. 2016;664:707-1‎‏4.‏‎ doi: ‎org/10.1016/j.jallcom.2016.01.028‎
‎[3]‎‏ ‏Dong G, Zhang Y, Pan Q, Qiu J. A fantastic graphitic carbon nitride (g-C3N4) material: electronic structure, ‎photocatalytic and photoelectronic properties. Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry ‎Reviews.‎‏ 2014;20:33-50. doi: org/10.1016/j.jphotochemrev.2014.04.002‏
‎[4] Wang X, Maeda‏ ‏K, Thomas A, Takanabe K, Xin G, Carlsson JM, et al. A metal-free polymeric photocatalyst ‎for hydrogen production from water under visible light. Nature Materials. 2009;8(1):76-80. doi: ‎org/10.1038/nmat2317‎
‎[5] Goettmann F, Fischer A, Antonietti M, Thomas A. Metal-free catalysis of sustainable Friedel–Crafts ‎reactions: direct activation of benzene by carbon nitrides to avoid the use of metal chlorides and ‎halogenated compounds. Chemical Communications. 2006(43):4530-2. doi: org/10.‎‏1039/B608532F
‎[6]‎‏ ‏Wudil Y, Ahmad U, Gondal M, Al-Osta MA, Almohammedi A, Sa‏'‏id R, et al. Tuning of graphitic carbon ‎nitride (g-C‏3N4) for photocatalysis: A critical review. Arabian Journal of Chemistry. 2023;16(3):104542. ‏doi: org/10.1016/j.arabjc.2023.104542‎
‎[7] Li X, Wang B, Yin W, Di J, Xia J, Zhu W, et al. Cu2+ modified g-C3N4 photocatalysts for visible light photocatalytic ‎properties. Acta Phys-Chim Sin. 2020;36(3):1902001. doi: 10.3866/PKU.WHXB201902001‎
‎[8] Chang F, Zhang J, Xie Y, Chen J, Li C, Wang J, et al. Fabrication, characterization, and photocatalytic ‎performance of exfoliated g-C3N4–TiO2 hybrids. Applied Surface Science. 2014;311:574-581.‎‏ ‏doi: ‎org/10.1016/j.apsusc.2014.05.111‎
‎[9] Yan S, Li Z, Zou Z. Photodegradation of rhodamine B and methyl orange over boron-doped g-C3N4 under ‎visible light irradiation. Langmuir. 2010;26(6):3894-9‎‏01.‏‎ doi: org/10.1021/la904023j
‎[10] Liu G, Niu P, Sun C, Smith SC, Chen Z, Lu GQ, et al. Unique electronic structure induced high ‎photoreactivity of sulfur-doped graphitic C‏3N4. Journal of the American Chemical Society. ‏‏2010;132(33):11642-8.‏‎ doi: org/10.1021/ja103798k
‎[11] Hu S, Ma L, You J, Li F, Fan Z, Lu G, et al. Enhanced visible light photocatalytic performance of g-C3N4 ‎photocatalysts co-doped with iron and phosphorus. Applied Surface Science. 2014;311:164-7‎‏1. doi: ‏org/10.1016/j.apsusc.2014.05.036‎
‎[12] Chang F, Xie Y, Li C, Chen J, Luo J, Hu X, et al. A facile modification of g-C‏3N4 with enhanced ‏photocatalytic activity for degradation of methylene blue. Applied Surface Science. 2013; 280:97-7. doi: ‎org/10.1016/j.apsusc.2013.05.127‎
‎[13] Cao S-W, Yuan Y-P, Barber J, Loo SCJ, Xue C. Noble-metal-free g-C3N4/Ni (dmgH) 2 composite for ‎efficient photocatalytic hydrogen evolution under visible light irradiation. Applied Surface Science. ‎‏2014;319:344-9.‏‎ doi: org/10.1016/j.apsusc.2014.04.094‎
‎[14] Singh JA, Overbury SH, Dudney NJ, Li M, Veith GM. Gold nanoparticles supported on carbon nitride: ‎Influence of surface hydroxyls on low temperature carbon monoxide oxidation. Acs Catalysis. ‎‏2012;2(6):1138-46. doi: org/10.1021/cs3001094‏
‎[15]‎‏ ‏Chen X, Zhang J, Fu X, Antonietti M, Wang X. Fe-g-C3N4-catalyzed oxidation of benzene to phenol using ‎hydrogen peroxide and visible light. Journal of the American Chemical Society. 2009;131(33):11658-9. ‎doi: org/10.1021/ja903923s
‎[16]‎‏ ‏Wang Y, Wang X, Antonietti M. Polymeric graphitic carbon nitride as a heterogeneous organocatalyst: ‎From photochemistry to multipurpose catalysis to sustainable chemistry. Angewandte Chemie ‎International Edition. 2012;51(1):68-89‎‏.‏‎ doi: org/10.‎‏1002/anie.201101182‏
‎[17]‎‏ ‏Hummers Jr WS, Offeman RE. Preparation of graphitic oxide. Journal of the american chemical society. ‎‏1958;80(6):1339. doi: org/10.1021/ja01539a017‏
‎[18]‎‏ ‏Zhang J, Zhang M, Lin L, Wang X. Sol processing of conjugated carbon nitride powders for thin‐film ‎fabrication. Angewandte Chemie. 2015;127(21):6395-9. doi: org/10.1002/ange.201501001‎
‎[19] Dang Y, Hu Q, He P, Ren T. Tailoring the ratio of ammonium chloride and graphitic carbon nitride‏ ‏for high ‎photocatalytic activity. Journal of Molecular Structure. 2020;1209:127961‎‏.‏‎ doi: ‎org/10.1016/j.molstruc.2020.127961‎
‎[20] Malgras V, Tang J, Wang J, Kim J, Torad NL, Dutta S, et al. Fabrication of nanoporous carbon materials ‎with hard-and soft-templating approaches: A review. Journal of‏ ‏Nanoscience and nNanotechnology. ‎‏2019;19(7):3673-85.‏‎ doi: org/10.1166/jnn.2019.16745‎
‎[21] Wu X, Gao D, Wang P, Yu H, Yu J. NH4Cl-induced low-temperature formation of nitrogen-rich g-C3N4 ‎nanosheets with improved photocatalytic hydrogen evolution. Carbon. 2019;153:757-6‎‏6. doi: ‏org/10.1016/j.carbon.2019.07.083‎
‎[22]‎‏ ‏Zhang X, Zhang J, Zhao J, Pan B, Kong M, Chen J, et al. Half-metallic ferromagnetism in synthetic Co9Se8 ‎nanosheets with atomic thickness. Journal of the American Chemical Society. 2012;134(29):11908-1‎‏1. ‏doi: org/10.1021/ja3046603‎
‎[23]‎‏ ‏Ismael M. A review on graphitic carbon nitride (g-C‏3N4) ‏based nanocomposites: synthesis, categories, and ‎their application in photocatalysis. Journal of Alloys and Compounds. 2020;846:156446. doi: ‎org/10.1016/j.jallcom.2020.156446‎‏ ‏‎[24]‎‏ ‏Thomas A, Fischer A, Goettmann F, Antonietti M, Müller J-O, Schlögl R, et al. Graphitic carbon nitride ‎materials: Variation of structure and morphology and their use as metal-free catalysts. Journal of Materials ‎Chemistry. 2008;18(41):4893-908. doi: org/‎‏10.1039/B800274F